玉米秸稈生物質光催化效率低、成分復雜一直是制約2,5-呋喃二甲酸光催化生物質轉化技術發展的瓶頸。大多數光催化劑在秸稈氧化過程中的轉化效率低,選擇性低,無法保證其轉化率。因此,本研究利用玉米秸稈衍生的石墨烯結構制備了CdS/TiO
2和玉米秸稈基石墨烯的高效復合光催化劑。將該材料應用于玉米秸稈微晶纖維素催化氧化5-羥甲基糠醛(HMF)和一步光催化轉化為2,5-呋喃二羧酸(FDCA),同時協同產氫。光催化反應的實驗結果揭示了可能的反應途徑,理論計算進一步證實了羥基氧化是反應過程中的一個速率決定步驟。在最佳組分配比下,HMF的轉化率達到100%,FDCA產率為99.4%。法拉第制氫效率為96%,具有良好的協同光催化性能。本研究為生物質廢棄物轉化為FDCA提供了新的思路。
圖1. (a)TC-GS復合光催化材料制備過程示意圖;(b)光電催化協同反應流程圖。
圖2. 樣品的 SEM 圖像((a) SCN,(b) 未處理的玉米秸稈。
圖3. SEM 圖像((a) TiO
2、(b) CdS、(c) TC、(d) GS);TEM 圖像((e) GS、(f) TC3-GS);HRTEM((g) GS、(h) TC3-GS。
圖4. . (a) TC3-GS EDS 光譜,(b) 樣品的 N
2 吸附-解吸等溫線。
圖5. (a)樣品的XRD圖譜,(b)秸稈預處理前后微晶纖維素的XRD圖譜,(c)TiO
2、CdS、TC3-GS的FT-IR光譜。
圖6. 樣品的 XPS 光譜。
圖7. .不同樣品在HMF電氧化過程中HMF轉化率及電氧化產物收率的變化(a,TC;b,TC1-GS;c,TC3-GS;d,TC5-GS;e,TC7-GS;f,TiO
2;g,CdS);不同樣品的HMF轉化率及FDCA收率(h)。
圖8. TC3-GS的HMF轉化率和FDCA產率的循環實驗(a);H
2法拉第效率(b)。
圖9. (a) UV-VIS DRS 光譜;(b) Tauc 圖;(c) TC、CdS、TC3-GS MottSchottky 圖;(d) TiO
2 Mott-Schottky 圖;(e) 帶隙結構,(f) PL 光譜,(g) 瞬態光電流,(h) EIS 光譜。
圖10. (a)TiO
2、(b) TC3-GS 的瞬態吸收光譜;(c) TC3-GS、SCN、GS、HMF 的 LSV 曲線。
圖11. (a) TiO
2、(b) CdS、(c) TC 和 (d) TC3-GS 的能量結構。
圖12. (a)HMF轉化為FDCA的反應路徑圖;(b)TC3-GS吉布斯自由能。
相關研究成果由東北電力大學 Yunlong Zhou等人于2024年發表在Journal of Cleaner Production (https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2024.141302)上。原文:Photo-electrocatalytic synthesis of 2,5-furan dicarboxylic acid and hydrogen co-production from straw-based microcrystalline cellulose by a CdS/TiO
2-graphene composite catalyst
轉自《石墨烯研究》公眾號