層狀雙氫氧化物(LDHs)作為析氫反應(HER)和析氧反應(OER)的非貴金屬電催化劑顯示出巨大的潛力。它們獨特的組成和結構特性決定了它們作為催化劑的效率和穩定性。在本研究中,CoCuFe-LDH復合材料通過成本效益高且簡單的一步水熱工藝在石墨烯(G)上生長。采用2水平全因子模型來確定Co(1.5、3和4.5 mmol)和石墨烯(10、30和50 mg)濃度對OER和HER發病潛力的影響,這是選擇的響應變量。使用Co
[3]Cu
[3]Fe
[3]-LDH/G
[30](中心點)評估三個副本的OER和HER活性變異,分別確定為0.01%和0.02%。統計分析表明,Co
[4.5]Cu
[3]Fe
[3]-LDH/G
[10]和Co
[1.5]Cu
[3]Fe
[3]-LDH/G
[10]分別在1.52 V和- 0.32 V (V vs RHE)時,OER和HER的起始電位最低,表明高鈷濃度可以提高OER的性能,而低鈷濃度則可以達到最佳的HER催化效果。此外,三金屬復合材料表現出良好的穩定性,在24 h內催化活性的損失可以忽略不計。
圖1. 不同Co(NO
3)
2摩爾比和石墨烯量制備樣品的偏振曲線(a) OER和(b)推導出的Tafel斜率;(c) HER和(d)導出的Tafel斜率。
圖2. (a) Co和g的二維梯度上的預測OER和(b) HER。觀測值以灰色點的形式顯示,其大小與觀測值成正比。點被輕微抖動以方便可視化。
圖3. Co
[4.5]Cu
[3]Fe
[3]-LDH/G
[10]的XPS:(a)測量,(b) Co 2p, (c) Cu 2p, (d) Fe 2p, (e) O 1s, (f) C 1s。
圖4. Co
[4.5]Cu
[3]Fe
[3]-LDH/G
[10]在不同放大倍數(a) 10 μm, (b) 5 μm, (c) 3 μm, (d) 1 μm下的Fe - SEM圖像;(e-g) Co、Cu、Fe元素圖。
圖5. (a) Co
[4.5]Cu
[3]Fe
[3]-LDH和Co
[4.5]Cu
[3]Fe
[3]-LDH/G
[10]的XRD譜圖和(b) FTIR譜。
圖6. (a)對照材料的OER極化曲線和(b) Tafel斜率;(c)對照材料的HER極化曲線和(d) Tafel斜率。
圖7.控制材料的電化學阻抗(等效電路模型如圖所示)。在1 × 10
6至0.007 Hz的頻率范圍內收集數據,使用1.59 V和- 0.41 V的固定電位,分別對應于OER和HER的10 mA cm
-2。
利用Co
[1.5]Cu
[3]Fe
[3]-LDH/G
[10], HER數據顯示出粉紅色的痕跡。
圖8. (a) Co
[4.5]Cu
[3]Fe
[3]-LDH/G
[10]和(b) Co
[1.5]Cu
[3]Fe
[3]-LDH/G
[10]在10 mA cm
-2下的長期穩定性試驗;(c) OER和(d) HER穩定性試驗前后的極化曲線。
圖9.石墨烯納米片玻璃碳電極(GCE)和Co
[4.5]Cu
[3]Fe
[3]-LDH/G
[10]的GCE緩沖液(pH 7.0)循環伏安法。
相關研究成果由埃里克西大學
Daniele Alves課題組2024年發表在
ACS Applied Materials & Interfaces (鏈接:https://doi.org/10.1021/acsami.4c10870)上。原文:Factorial Optimization of CoCuFe-LDH/Graphene Ternary Composites as Electrocatalysts for Water Splitting
轉自《石墨烯研究》公眾號