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        銨離子（NH₄⁺）混合超級電容器因其低成本、高能量/功率供應和環境友好性而成為前景廣闊的儲能設備。然而，如何設計電極材料以實現高效的 NH₄⁺ 儲存仍然是一個巨大的挑戰。在此，我們報告了生長在分層多孔碳納米纖維（HPCNFs）上的一維共軛金屬有機框架（1D c-MOFs），這是一種具有吸引力的 NH₄⁺ 宿主材料，可實現快速擴散動力學。嵌入 Ni-BTA（BTA = 1,2,4,5-苯四胺）的 c-MOF 復合材料（稱為 HPCNFs@Ni-BTA）具有高導電性、分層多孔結構和密集的活性位點，在 0.5 A g^-1 電流條件下具有 678.5 F g^-1 的超高比電容和出色的速率能力（10 A g^-1 電流條件下為 220.1 F g^-1）。實驗分析和理論計算證實，強大的 NH₄⁺ 吸附能力來自于 C=N 和 C-N 鍵之間的 NiN₄ 鏈接處發生的可逆氧化還原反應。通過將 HPCNFs@Ni-BTA 陽極與 HPCNFs 陰極耦合，NH₄⁺ 全器件在 0.3 A g^-1 的條件下輸出了 156 F g^-1 的高比電容和 48.8 Wh kg^-1 的顯著能量密度，優于最近報道的大多數水性超級電容器。這項工作為設計下一代能源應用的先進功能電極提供了令人興奮的策略。
 
Fig 1. (a) HPCNFs@1D c-MOFs 的制備過程示意圖。(b) 原始 HPCNFs 的掃描電鏡圖像和 (d) TEM 圖像。(c) HPCNFs@Ni-BTA 的 SEM 圖像和 (e) TEM 圖像。(f) HPCNFs@Ni-BTA 中 C（綠色）、N（黃色）、O（紫色）和 Ni（藍色）元素的 HAADF 和 EDX 元素圖譜。
 
Fig 2. HPCNFs、HPCNFs@Ni-DABDT 和 HPCNFs@Ni-BTA 的結構特征。(a) HPCNFs@Ni-DABDT 和 HPCNFs@Ni-BTA 的實驗和模擬 XRD 圖。(b) HPCNFs、HPCNFs@Ni-DABDT 和 HPCNFs@Ni-BTA 的傅立葉變換紅外光譜。(c) HPCNFs、HPCNFs@Ni-DABDT 和 HPCNFs@Ni-BTA 的 XPS 勘測光譜和 (d) Ni 2p 和 N 1s XPS 光譜。(e）HPCNFs、HPCNFs@Ni-DABDT 和 HPCNFs@Ni-BTA 的氮吸附-解吸等溫線和（f）相應的孔徑分布。
 
Fig 3. 在三電極電池中測量的 HPCNFs@Ni-BTA 電極的電化學行為。(a) HPCNFs、HPCNFs@Ni-DABDT 和 HPCNFs@Ni-BTA 電極在 5 mV s^-1 時的 CV 曲線。(b) HPCNFs@Ni-BTA 電極在不同掃描速率下的 CV 曲線。(c) CV 曲線中各氧化還原峰的對數 i 與對數 v 圖。(d) 電容電流（橙色）和擴散控制電流（黑色）的歸一化貢獻率與掃描速率的函數關系。(e) HPCNFs@Ni-BTA 電極在 0.5 至 5 A g^-1 電流密度下的 GCD 曲線。(f) 根據 GCD 曲線計算出的 HPCNFs、HPCNFs@Ni-DABDT 和 HPCNFs@Ni-BTA 電極的比電容與電流密度的函數關系。(g）電流密度為 5 A g^-1 時 HPCNFs@Ni-DABDT 和 HPCNFs@Ni-BTA 電極的循環穩定性和庫侖效率。插圖顯示了前五個和后五個 GCD 曲線。(h) HPCNFs@Ni-BTA 電極在 10,000 次充放電循環之前和之后的奈奎斯特圖。
 
Fig 4. 在三電極電池中測量的 HPCNFs@Ni-BTA 電極充放電過程中的電荷存儲機制和結構分析。(a) HPCNFs@Ni-BTA 電極在 0.5 A g^-1 時的 GCD 曲線，以及 HPCNFs@Ni-BTA 電極在不同充放電電位下相應的原位 (b) 傅立葉變換紅外光譜、(c) Ni 2p XPS 光譜、(d) N 1 s XPS 光譜。(e、f）計算的模型化合物 M1 和 M2 的 MESP 分布以及相應的優化 NH₄⁺ 吸附原子構型。(g）HPCNFs@Ni-BTA 的擬議 NH₄⁺ 儲存機制。
 
Fig 5. HPCNFs@Ni-BTA//HPCNFs NH₄⁺ HSCs 的電化學性能。(a) 所設計的 NH₄⁺ HSCs 的示意圖。(b) 1 至 20 mV s^-1 不同掃描速率下的 CV 曲線。(c) 0.3 至 2 A g^-1 不同電流密度下的 GCD 曲線。(d) 根據 GCD 曲線得出的比電容與電流密度的函數關系。(e) HPCNFs@Ni-BTA//HPCNFs 與其他最先進 SC 的 Ragone 圖。(f) HPCNFs@Ni-BTA//HPCNFs 在 2 A g^-1 下的循環穩定性和庫侖效率。插圖顯示了 HPCNFs@Ni-BTA//HPCNFs 的前五條和后五條 GCD 曲線。
 
      相關研究工作由深圳大學Renheng Wang和華中科技大學Xing Lu/Panpan Zhang課題組于2024年共同發表在《Energy Storage Materials》期刊上，Hierarchical porous carbon nanofibers embedded with one-dimensional conjugated metal−organic framework anodes for ammonium-ion hybrid supercapacitors，原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.ensm.2024.103522

轉自《石墨烯研究》公眾號