提高鋰硫電池（LSBs）電化學性能的關鍵方法是開發(fā)一種可靠的硫宿主材料，它具有合理的結(jié)構(gòu)、高電導率以及對鋰多硫化物（LiPSs）的出色吸附/催化能力。在此，通過靜電紡絲技術結(jié)合自我催化生長策略，制備了內(nèi)生碳納米管（CNTs）的鈷摻雜空心Ti
3C
2T
x管，作為內(nèi)置電子/離子傳輸網(wǎng)絡（HTCTs/Co/CNTs）。HTCTs/Co/CNTs的獨特分層多孔結(jié)構(gòu)不僅增加了硫的負載量，緩解了體積膨脹，還通過物理限制和化學吸附的協(xié)同作用有效抑制了LiPSs的穿梭效應。研究表明，Ti
3C
2T
x MXene和金屬鈷的組合增強了LiPSs的吸附性，并加速了硫物種的催化轉(zhuǎn)化，從而提高了硫的利用率和電化學可逆性。具有HTCTs/Co/CNTs/S陰極的相關電池在0.2 C下100個循環(huán)后保持了901.9 mAh/g的高容量，在1.0 C下500個循環(huán)后保持了725.9 mAh/g的容量。更重要的是，在高硫負載5.8mg/cm²和低E/S比4.3 µL/mg條件下，經(jīng)過50個循環(huán)于0.1 C，實現(xiàn)了4.83 mAh/cm²的高面積容量。
Fig 1. (a) PMMA/Co(acac)
2 纖維的SEM圖像，(b) PMMA/Co(acac)
2纖維@Ti
3C
2T
x MXene的SEM圖像，(c, d) HTCTs/Co/CNTs的SEM圖像。 (e) HTCTs/Co/CNTs的TEM圖像，(f, g) HTCTs/Co/CNTs的高分辨率TEM圖像，(h-l) HTCTs/Co/CNTs的EDS映射圖像。
Fig 2. (a) Ti
3AlC
2 MAX、TCSs、HTCTs及HTCTs/Co/CNTs的X射線衍射圖案。高分辨率X射線光電子能譜圖：(b) C 1s，(c) Ti 2p，以及(d) Co 2p的HTCTs/Co/CNTs。 (e) TCSs、HTCTs和HTCTs/Co/CNTs的N
2吸附-脫附等溫線。 (f) TCSs、HTCTs和HTCTs/Co/CNTs的孔徑分布。
Fig 3. (a) UV-可見光譜和光學圖像（插圖）顯示Li
2S
6溶液在TCSs，HTCTs以及HTCTs/Co/CNTs樣品吸附后的狀態(tài)。(b) Li
2S
6吸附后，S 2p的X射線光電子能譜（XPS）圖譜，以及HTCTs/Co/CNTs的圖譜。(c) Li
2S
6吸附后，HTCTs/Co/CNTs的Ti 2p XPS譜圖。(d) Li2S6吸附后，HTCTs/Co/CNTs的Co 2p XPS譜圖。(e) Li
2S
6吸附在Ti
3C
2O
2和Ti
3C
2O
2-Co上的優(yōu)化構(gòu)型。(f) 各種鋰硫物種（Li2S8，Li
2S
6，Li
2S
4，Li
2S
2和Li
2S）在Ti
3C
2O
2和Ti
3C
2O
2-Co上的吸附能。(g) S
8在Ti
3C
2O
2和Ti
3C
2O
2-Co表面還原的相對自由能曲線。(h) Li
2S
2和(i) Li
2S在Ti
3C
2O
2-Co和Ti
3C
2O
2表面的分解勢壘。
Fig 4. (a) HTCTs/Co/CNTs的電位恒定放電曲線在2.05 V。(b) HTCTs的電位恒定放電曲線在2.05 V。(c) TCSs電極的電位恒定放電曲線在2.05 V。(d) HTCTs/Co/CNTs的鋰硫容量溶解。(e) HTCTs的鋰硫容量溶解。(f) TCSs電極的鋰硫容量溶解。(g) HTCTs/Co/CNTs/S電極在不同掃描速率（從0.1到0.5毫伏每秒）下的循環(huán)伏安曲線。(h) HTCTs/Co/CNTs/S、HTCTs/S和TCSs/S電極的峰值電流與掃描速率平方根的線性擬合：峰值A。(i) HTCTs/Co/CNTs/S、HTCTs/S和TCSs/S電極的峰值電流與掃描速率平方根的線性擬合：峰值B。(j) HTCTs/Co/CNTs/S、HTCTs/S和TCSs/S電極的峰值電流與掃描速率平方根的線性擬合：峰值C。(k) HTCTs/Co/CNTs/S電極的階躍電解測試剖面。(l) 對應的HTCTs/Co/CNTs/S、HTCTs/S和TCSs/S電極的歐姆降。
Fig 5. (a) 0.1 毫伏每秒的循環(huán)伏安圖, (b) 0.2 C 充放電曲線, (c) HTCTs/Co/CNTs/S，HTCTs/S 和 TCSs/S 電極的速率性能, (d) 不同電流率下 HTCTs/Co/CNTs/S 電極的放電曲線, (e) 不同電極在不同速率下的過電位, (f) 不同電極在低放電平臺的容量, (g) 0.2 C 的循環(huán)性能, (h) 1.0 C 的循環(huán)性能, (i) HTCTs/Co/CNTs/S 電極與其他報告的 MXene 基硫正極的速率性能比較, (j) HTCTs/Co/CNTs/S 電極與其他報告的 MXene 基硫正極的循環(huán)性能比較。
Fig 6. 不同結(jié)構(gòu)的硫負載策略示意圖。(a-c) 硫負載不足；(d) 高硫含量時TCSs/S電極的低放電容量；(e-g) 硫負載不完全；(h) 高硫含量時HTCTs/S電極的中等放電容量；(i-k) 硫負載理想；(l) 高硫含量時HTCTs/Co/CNTs/S電極的優(yōu)異放電容量。
.png)
Fig 7. (a) 不同硫負載和E/S比下HTCTs/Co/CNTs/S電極的循環(huán)性能。PP和HTCTs/Co/CNTs隔膜的原位拉曼光譜(b和c)，以及(d和e)。LSBs與HTCTs/Co/CNTs/S電極的原位阻抗譜(f-h)。TCSs (i)、HTCTs (j)和HTCTs/Co/CNTs電極上硫物種轉(zhuǎn)化機制的示意圖(k)。
相關研究工作由武漢科技大學Gaoran Li/Haijun Zhang課題組聯(lián)合南京理工大學Gaoran Li 課題組于2024年共同發(fā)表在《Chemical Engineering Journal》期刊上，Hierarchical Co-doped Hollow Ti3C2TxTubes with Built-in Electron/Ion Transport Network for High-Performance Lithium Sulfur Batteries，原文鏈接：
https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.151978
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
