石墨烯以其優異的電學性能,在生物傳感應用方面引起了全世界研究人員的關注。到目前為止,大部分研究都是針對吸附帶電生物分子后石墨烯基面載流子的場效應調制進行的。然而,由于制造和表征方面的困難,另一個重要方面——石墨烯邊緣——在很大程度上被忽視了。在這里,我們提出了一種簡便的插層和壓力燒結方法,可以僅制造和暴露石墨烯邊緣。暴露邊緣的量子電容與局域態密度 (DOS) 成正比,可用于生化傳感。值得注意的是,由于一維石墨烯邊緣的邊緣電場增強和生物分子會聚,我們能夠在幾分鐘內檢測到 0.01 fg/mL 濃度的四種代表性氨基酸。這些在石墨烯邊緣的創新量子電容測量方面取得的成就,與通過消除復雜的微納米處理而實現的簡單而穩健的器件制造相結合,為具有不斷要求的靈敏度的下一代生化傳感器提供了新的途徑。
圖1. rGO/SiO 2復合材料的表征。a, rGO/SiO 2復合材料的制備過程示意圖。b,c,復合材料的XRD圖譜 ( b ) 和拉曼光譜( c )。d, GO粉末和復合材料的XPS結果。e,邊緣主導的rGO/SiO 2 QC傳感器的測量結果、示意結構和等效電路。
圖2. 基于石墨烯邊緣模型的理論計算。不同層數n的石墨烯邊緣結構的計算DOS ( a )以及實驗和計算的C Q - V ref曲線( b ) 。插圖a:DFT 模擬中七層石墨烯模型的優化邊緣結構。( c ) 使用 COMSOL 場模擬計算石墨烯邊緣的局部電壓分布。+ 1 V 施加到rGO,電解質接地。( d )石墨烯邊緣的局部電場分布。使用對數刻度進行更清晰的比較。
圖3. KCl 溶液中 QC 裝置的傳感性能。a、不同KCl濃度下的C T - V ref曲線。b,V ref = 0 V時C T的變化 作為 KCl 濃度的函數。c, rGO/SiO 2 QC傳感器的離子可能的傳感機制。
圖4. QC 裝置在氨基酸溶液中的傳感性能。a,氨基酸的結構。b,改變絲氨酸濃度下的I - t曲線。c,計算的谷氨酸吸附前后石墨烯邊緣結構的DOS和C Q - V ref曲線。df,電流 ( d )、電容 ( e ) 和電阻 ( f )的變化作為氨基酸濃度的函數,并在時間演化過程中帶有誤差條。gi,電流 ( g )、電容 ( h ) 和電阻 ( i ) 每十年濃度變化的靈敏度以及不同測量之間的誤差條。
相關科研成果由清華大學Wangyang Fu, Chunlei Wan等人于2024年發表在Materials Today(https://doi.org/10.1016/j.mattod.2023.12.011)上。原文:Ultrasensitive quantum capacitance detector at the edge of graphene
原文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.mattod.2023.12.011
轉自《石墨烯研究》公眾號