在這項工作中，對具有高能量和動量分辨率的獨立石墨烯進行了電子能量損失譜（EELS），以解開接近光學極限的狄拉克電子激發(fā)間隙的準彈性散射。通過將測量的EELS與理論水平不斷提高的從頭計算進行比較，本研究展示了有限傳遞動量下多體效應對電子激發(fā)的重要性。在GW近似和Bethe–Salpeter方程中分別討論了準粒子校正和激子效應。這兩種效應在EEL光譜的描述中都是至關重要的，以獲得與實驗的定量一致性，激發(fā)間隙和π等離子體激元的位置、色散和形狀都受到激子效應的顯著影響。
圖1. 30keV下獨立石墨烯的TEM圖像和衍射圖案：（a）低放大率TEM圖像；（b） 高分辨率TEM圖像；（c） （b）中的高分辨率圖像的FFT；（d） 在40cm的相機長度處獲得的500nm寬光束的衍射圖案。
圖2. 測量了沿ΓK（a）和ΓM（b）方向取向的不同動量轉移q的獨立石墨烯的低能量損失譜。零損耗峰值已被刪除。
圖3. 在不同理論水平上計算的沿ΓM增加動量傳遞時獨立石墨烯的能量損失譜：DFT+RPA和GW+RPA（a）；GW+BSE（b）。
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圖4. （a） 通過支持信息中描述的程序獲得的π-等離子體色散。黑色（藍色）的直線是測量（計算）的等離子體色散的線性回歸。虛線是眼睛的向導。（b，c）在沿ΓM方向的不同動量轉移下，測量和計算的獨立石墨烯的π-等離子體激元峰：（b）q=0.06Å-1；（c） q=0.13Å–1。不同的顏色指的是計算中不同的理論水平：DFT+RPA（橙色線）、GW+RPA（紅色線）和GW+BSE（藍色線）。實驗數據顯示為黑色恒星。
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圖5. （a） 在不同理論水平上計算的獨立石墨烯沿ΓM方向的起始色散。（b） 實驗和計算的起始形狀為q≈0.2Å-1。灰線表示用于確定起點的半高切線。實心圓表示起始位置。（c） ΓK和ΓM方向上的q的測量原點。由于經驗的不確定性，尚未在ΓK方向上進行提取。ref（10）（q≤0.4）Å–1的起始不可及區(qū)域被染成紅色。它也顯示在石墨烯的第一個BZ內部。（d） 放大測量的起始分散度（黑色），并與計算的起始分散比較（藍色）。不可訪問范圍q≤0.05）Å–1被染成灰色，也顯示在第一個BZ中。石墨烯的第一個PZ上也繪制了相同的區(qū)域。q≤0.05Å-1范圍內的灰色數據點有很大的誤差，因為它們取決于ZLP的去除。
相關研究成果由羅馬第一大學Alberto Guandalini等人2023年發(fā)表在Nano Letters (鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c03863)上。原文：Excitonic Effects in Energy-Loss Spectra of Freestanding Graphene
轉自《石墨烯研究》公眾號
