從放射性廢水中分離核素對核廢料的安全處置和資源的可持續發展至關重要。然而,由于放射性廢水中復雜成分的高酸性和高鹽性,其仍然面臨著很大的挑戰。本文研究了一種pH響應型氧化石墨烯膜(pGO膜),用于從含有多種混合鹽離子的高酸性放射性廢水中快速高效地分離Sr
2+核素離子。與傳統氧化石墨烯膜不同的是,由于修飾后的pGO納米通道內存在接枝分子聚乙烯亞胺(PEI),因此pGO膜的層間間距可以隨著周圍溶液酸度的增加而調節和增加。由此產生的酸性環境適應性膜在高酸性溶液中具有擴大和帶正電的納米通道。這種結構有效地阻斷了較大且高電荷的水合Sr
2+核素離子,同時允許較小且低電荷的單價鹽離子(如Cs
+, K
+, Na
+)快速通過膜運輸。結果表明,pGO膜對Sr
2+/單價鹽離子具有高選擇性,對單價離子具有高滲透性。總之,這項工作為高酸性溶液中放射性核素的分離提供了一種新的篩分方法。
圖1. 納米片和納米膜的形貌表征。(a)GO和pGO懸浮液的光學照片。(b)GO和pGO納米片的原子力顯微鏡圖像。(c)GO和pGO納米片相應的高度分布圖。(d)不同ph值下GO和pGO懸浮液的Zeta電位。(e)膜的制備過程示意圖。(f) pGO膜的表面SEM圖像,插圖為pGO膜的光學照片。(g)pGO膜的橫截面SEM圖像。
圖2. 膜的化學特性。(a)GO膜的XPS Cls光譜擬合結果。(b) pGO膜的XPS Cls光譜擬合結果。GO膜和pGO膜的(c)FTIR光譜和(d)不同酸性條件下層間間距的變化。
圖3. 不同酸性條件下膜的篩分性能。(a)GO和(b)pGO膜上離子的滲透率與離子水合直徑的關系。(c)GO和(d)pGO膜上離子的選擇性隨酸條件的變化。
圖4. pGO膜在高酸溶液中的篩分性能。(a)GO和pGO膜的篩分性能比較。(b) pGO膜的長期篩分性能。(c)不同K
+/Sr
2+濃度比下pGO膜的篩分性能。(d)不同膜厚下pGO膜的篩分性能。所有試驗均在3mol /L HNO
3酸性條件下進行。
圖5. pGO膜的篩分機理。
相關研究成果由華東理工大學物理學院、材料科學與工程學院Shuai Wang等人于2023年發表在Separation and Purification Technology (https://doi.org/10.1016/j.seppur.2023.125086 )上。原文:Acid response nanochannels of graphene oxide membranes for fast nuclide ions separation。
轉自《石墨烯研究》公眾號