傳統(tǒng)的玻碳電極(GCE)由于電導率低、成本高、不便攜和缺乏靈活性,無法滿足未來電極更廣泛使用的要求。因此,能夠實現快速和多功能分子檢測的具有成本效益的可穿戴電極變得越來越重要,尤其是隨著對健康監(jiān)測和即時診斷的需求不斷增長。石墨烯由于其優(yōu)異的物理化學性質被認為是理想的電極。在這里,我們制備了具有超高導電性的石墨烯薄膜,并通過簡便且高度可控的激光雕刻方法定制了 3 電極系統(tǒng)。受益于超高電導率(5.65×10
5 S m
−1),該三電極系統(tǒng)可用作多功能電極,用于直接檢測多巴胺 (DA) 和基于酶的葡萄糖檢測,無需進一步的金屬沉積。DA 和葡萄糖的動態(tài)范圍分別為 1–200 µM 至 0.5–8.0 mM,檢測限 (LOD) 為 0.6 µM 和 0.41 mM。總的來說,石墨烯薄膜的超高電導率和易于改性所帶來的出色目標檢測能力,以及其卓越的機械性能和易于大規(guī)模生產,不僅為各種電化學研究取代 GCE 提??供了明顯的潛力,而且為開發(fā)便攜式和高性能電化學可穿戴醫(yī)療設備。
Fig1. 石墨烯組裝膜(GF)的制備和表征。(a) GF的高溫退火和軋制壓縮工藝。(b) 三維超景深顯微系統(tǒng)拍攝的GF表面照片。(c) GF的截面SEM圖像。(d) GF表面SEM圖像。(e)石墨烯納米片的TEM圖像(插圖:石墨烯納米片的HRTEM圖像)。(f)制備好的GF折疊成船(ⅰ)和沿著玻璃棒卷曲(ⅱ)的數字照片。(g) GF的XRD譜圖(插圖:GF的拉曼光譜)。
Fig 2. 基于GF的三電極系統(tǒng)的制作和測量裝置。(a)用于制造基于GF的3電極系統(tǒng)的GF激光雕刻工藝示意圖。(b)在PET襯底上制備好的電極陣列的數字照片。(c)便攜式電化學檢測用可穿戴電極示意圖。
Fig 3. 5 mM K3[Fe(CN)6]/K4[Fe(CN)6]和0.1 M KCl中GF基電極的電化學性能(a)在不同掃描速率下(a-k: 0.05, 0.75, 0.1, 0.15, 0.2, 0.25, 0.3, 0.35, 0.4, 0.45和0.5 V s−1)進行循環(huán)伏安測量。(b)峰值電流與掃描速率平方根的校準曲線。黑色和紅色點分別表示陽極和陰極峰值電流。(c)在0.1 V s−1的掃描速率下記錄10個循環(huán)的CV。(d)不同時間GF基電極的穩(wěn)定性測試。
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Fig 4. GF基電極在50 μM DA和0.01 M PBS中的電化學性能。(a)在不同掃描速率下(a-k:0.05, 0.75,0.1,0.15,0.2,0.25,0.3,0.35,0.4,0.45和0.5 V s−1)進行循環(huán)伏安測量。(b)峰值電流與掃描速率平方根的校準曲線。黑色和紅色點分別表示陽極和陰極峰值電流。(c) GF基電極與玻碳電極的CV曲線(附圖:帶等效電路的GF基電極與玻碳電極的Nyquist圖)。(d) GF基電極與玻碳電極電導率的比較。
Fig 5. 基于GF電極的DA檢測。(a)使用基于GF的電極測量不同濃度DA時的DPV曲線(插圖:低濃度DA時的DPV曲線)。(b)基于GF的電極峰值電流與DA濃度之間的校準曲線。(c) GF基電極彎曲和扭曲變形對DA電化學響應的影響。(d)利用GF基電極評估對于DA的選擇性。
Fig 6. Nafion/GOx/GF電極葡萄糖檢測。(a)在0.05,0.10,0.15,0.20,0.25和0.30 V·s−1掃描速率下,Nafion/GOx/GF電極在0.01 M N2飽和PBS緩沖液中的循環(huán)伏安圖。(b)用擬合的線性回歸曲線繪制峰值電流作為掃描速率的函數。黑色和紅色點分別表示陽極和陰極峰值電流。(c)不同葡萄糖濃度下,Nafion/GOx/GF電極在O2飽和PBS緩沖液中的CV曲線。(d) Nafion/GOx/GF電極陰極峰值電流與葡萄糖濃度之間的校準曲線。
相關研究工作由武漢理工大學Daping He課題組于2023年在線發(fā)表在《Nano Research》期刊上,原文:Scalable fabrication of graphene-assembled multifunctional electrode with efficient electrochemical detection of dopamine and glucose。
轉自《石墨烯研究》公眾號