協(xié)調(diào)石墨烯基復合膜的活性位點和電子傳輸?shù)牟呗詫τ谒鼈冊谟袡C廢水的電過濾處理中的應用至關重要。在這項研究中，通過一種簡單的策略開發(fā)了一種異質(zhì)MoS
2涂層的S,N-石墨烯（SNG）膜（O-MoS
2@SNG）。O-MoS
2@SNG的電化學性能在MoS
2負載量為7.3wt%時得到了優(yōu)化，在在線電過濾系統(tǒng)中表現(xiàn)出對雙酚A卓越的電催化性能（>90%），且滲透量大。光譜結構表征和宏觀實驗結果顯示，Mo-O-C異質(zhì)界面的產(chǎn)生使MoS
2納米片與SNG基底結合，與Mo-C界面相比，它大大促進了MoS
2@SNG的電子轉(zhuǎn)移。此外，O-MoS
2@SNG中MoS
2邊緣的Mo(VI)-O可以通過關鍵的MoIV/MoVI氧化還原夫婦作為活性中心，這將有助于提高電化學活性。密度函數(shù)理論（DFT）計算也證實，非配位的Mo是具有最佳構建能量的雙酚A降解的活性位點，Mo-O-C異質(zhì)面促進了電子轉(zhuǎn)移，提高了電化學降解效果。
圖1. (a) O-MoS
2@SNG中S,N-石墨烯上的O-MoS
2納米片；通過Mo-O-C（b）和Mo-C（c）界面涂覆在SNG上的MoS
2示意圖；(d) O-MoS
2@SNG的TEM圖像；(e) TEM圖像顯示SNG上O-MoS
2納米片的折邊； (f)O-MoS
2納米片折疊邊緣的放大圖像；(g)高分辨率TEM圖像顯示SNG片上具有高度暴露面的納米化O-MoS
2；放大的方形區(qū)域（h）和FFT圖案（k）顯示了晶格。
圖2. O-MoS
2@SNG、MoS
2@SNG和MoS
2的DR-FTIR光譜（a）和拉曼光譜（b）。
圖3.（a）MoS
2（黑色方塊）、SNG（藍色上三角）、MoS
2+SNG（粉色下三角）和O-MoS2@SNG（紅色圓圈）作為陽極膜材料在3.5V下的BPA去除效率。[BPA]=10 mg L-1，[Na2SO4]=100 mg L-1，[O-MoS
2@SNG]、[MoS
2]和[SNG]=12.5 mg，J = 0.5 ± 0. 05 mL min-1；（b）MoS
2、SNG、MoS
2+SNG和O-MoS
2@SNG在不同電位（0-3.5 V）下對BPA的電化學降解；（c）O-MoS
2@SNG在不同電位（0、1、2和3.5 V）下對BPA的電化學降解；（d）O-MoS
2@SNG在長時間運行試驗（3.5 V）下對BPA氧化的穩(wěn)定性。
圖4. (a)隨著O-MoS
2/SNG比例的增加，O-MoS
2@SNG上O-MoS
2結構的演變；(b)MoS
2、O-MoS
2@SNG-1、2、4、8作為陽極膜材料在3V下的BPA去除效率。[BPA] = 10 mg L-1, [Na
2SO
4] = 100 mg L-1, [O-MoS
2@SNG] = 12.5 ± 0.5 mg, J = 0.5 ± 0.05 mL min-1; (c) 不同O-MoS
2@SNG樣品在0-3.5 V電位下的電化學性能; (d) 不同缺陷O-MoS
2@SNG樣品的特性。與MoS
2相比，缺陷的O-MoS2@SNG-1、2、4和8的Mo-S懸空鍵產(chǎn)生的電子順磁共振（EPR）光譜。
圖5：（a）MoS
2、O-MoS
2@SNG-1、2、4和8作為陽極膜電極的Mo 3d和S 2s的XPS光譜。注：A：S；B：Mo
IV；C：Mo
V；D： Mo
VI-O；（b）O/Mo和S/Mo比率的演變作為O-MoS
2/SNG比率的函數(shù)，以及Mo狀態(tài)（Mo
IV、Mo
V和Mo
VI）與BPA降解效率之間的關系。
圖6. (a, b) 不同樣品在Fe
2+/3+(H
2O) + H
2SO
4溶液中的CVs。[Fe
2+/3+(H
2O)] = 1 mM，在[H
2SO
4] = 0.5 M；掃描速率： 50 mV s
-1；（c）MoS
2@SNG的結構模型和電降解過程的說明。"e "代表電子，"P "代表雙酚A的污染物。
圖7. O-MoS
2@SNG的電催化過濾機制示意圖。
圖8. BPA在Mo邊緣（a）和S邊緣（d）的局部吸附構型；MoS
2@SNG通過Mo（VI）-O-C（b）和Mo-C界面（e）的優(yōu)化電子結構模型；MoS
2@SNG的平面平均電子密度差，其中電子轉(zhuǎn)移發(fā)生在Mo-C（c）和Mo（VI）-O-C異質(zhì)界面（f）。深青色、黃色、白色、紅色、藍色和灰色球體分別表示Mo、S、H、O、N和C原子。
相關研究成果由浙江工業(yè)大學Bingjun Pan等人2023年發(fā)表在ACS ES&T Water (https://doi.org/10.1021/acsestwater.3c00050)上。原文：Stimulating the Intrinsic Activities of the MoS2 Nanosheet Coated on S,N-Graphene for Efficient Membrane Electrofiltration。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
