在中性介質中開發高效的雙功能電催化劑,避免電極或催化劑在惡劣環境下的劣化,已成為電化學拆分水的最終目標。 本工作展示了在中性介質(pH=7)中制備的雙功能二維單層膜(ML)WSe
2/石墨烯異質結微反應器。 通過金屬Cr摻雜和石墨烯拼接接觸在二維ML WSe
2上的協同原子生長,形成了具有全池結構的雙功能WSe
2/石墨烯異質結微反應器,在中性介質中表現出良好的整體分水性能。 將金屬Cr原子摻雜到2D ML WSe
2上,有效地促進了固液界面上的電荷轉移。 此外,用2D WSe
2催化劑直接生長自縫合石墨烯觸頭,大大降低了微反應器的接觸電阻,進一步提高了整體分水效率。 在10mA cm
-2下,Cr摻雜的WSe
2/石墨烯異質結微反應器的過電位比原生WSe
2微反應器的過電位降低了近1000 mV。 雙功能WSe
2/石墨烯自縫合異質結微反應器是研究中性介質中全水裂解雙功能2D催化劑基本機理的理想平臺。
Figure 1.ML CVD生長Cr摻雜WSe
2的表征。 (a)在藍寶石上制備的摻雜鉻的WSe
2片的AFM圖像。 (b)原始和Cr摻雜WSe
2的拉曼光譜。 (c)高分辨率STEM-ADF圖像的ML Cr摻雜WSe
2。(d)ML Cr摻雜WSe
2中鉻元素的EELS光譜。 (e)ML Cr摻雜WSe
2 FET器件結構的示意圖。 (f)原始(插圖)和Cr摻雜WSe
2 FET器件的室溫IDS-VGS特性。
Figure 2. 基于半池構型的原始和Cr摻雜的WSe
2微反應器在中性介質中的HER和OER催化性能。 (a)通過半電池結構測量HER和OER的極化曲線。 在過電位為600 mV時,分別對HER和OER進行了EIS測量,得出了(b,c)奈奎斯特圖。
Figure 3. 基于全池構型的原始和Cr摻雜的WSe
2微反應器在1m PBS中的總體水分裂特性。 (a)水裂解微反應器的示意圖和(b)相應的照片。 (c)微反應器的光學顯微照片,在陰極和陽極側有反應窗口。 (d)原始和Cr摻雜WSe
2的總體水分裂極化曲線。 (e)在基面和邊緣上具有選定區域的反應窗。(f)選定地區的總體水分裂極化曲線。
Figure 4. Cr摻雜WSe
2/石墨烯異質結的CVD生長工藝及表征。 (a)制備Cr摻雜WSe
2/石墨烯異質結的工藝原理圖。 (b)WSe
2/石墨烯界面自縫合接觸的HRTEM圖像。 (c)Cr摻雜的WSe
2/石墨烯異質結的SEM圖像。 (d)Cr摻雜的WSe
2和石墨烯結構域的拉曼光譜。(e,f)得到了Cr摻雜的WSe
2(E
12g峰圖)和石墨烯(G峰圖)的相應拉曼映射圖像。
Figure 5. Cr摻雜WSe
2/石墨烯自縫合異質結微反應器在1m PBS中的整體分水特性。 (a)電隔離Cr摻雜WSe
2/石墨烯異質結陰極對和陽極對的SEM圖像。 (b)Cr摻雜WSe
2/石墨烯異質結微反應器的器件示意圖。(c)Cr摻雜WSe
2/石墨烯異質結微反應器和金接觸微反應器的極化曲線。
相關研究工作由臺灣大學Chun-Wei Chen課題組于2022年在線發表于《ACS Nano》期刊上,原文:Bifunctional Monolayer WSe2/Graphene SelfStitching Heterojunction Microreactors for Efficient Overall Water Splitting in Neutral Medium。
轉自《石墨烯研究》公眾號