具有離子選擇性的人工納米通道廣泛應(yīng)用于海水淡化、離子篩分和納米流體器件等研究中,近年來已成為納米通道領(lǐng)域的國際研究前沿之一。由于不同應(yīng)用情形需要具有不同離子篩分能力的納米通道器件,因此長期以來研究人員都需根據(jù)特定要求制備相應(yīng)的離子選擇性通道,需要消耗大量的時(shí)間與資源,且受到實(shí)驗(yàn)技術(shù)的限制。雖然已有工作報(bào)道了某些具有可調(diào)離子選擇性的納米通道,但它們實(shí)際上是有著不同結(jié)構(gòu)而性能固定的數(shù)個(gè)器件,因此真正具有可調(diào)離子選擇性納米通道的研究與制備仍然稀缺。
針對上述挑戰(zhàn),北京大學(xué)物理學(xué)院重離子物理研究所、核物理與核技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室薛建明教授課題組與中國科學(xué)院近代物理研究所杜廣華研究員合作,利用離子束輻照成功制備了高品質(zhì)石墨烯亞納米孔,進(jìn)一步設(shè)計(jì)并制備了一個(gè)多功能石墨烯異質(zhì)納米通道,由石墨烯亞納米孔與錐形聚對苯二甲酸乙二醇酯納米通道構(gòu)成(圖1)。該通道在不同外加電壓下展現(xiàn)出了不同的離子選擇性,不僅具有作為高效一/二價(jià)離子篩分設(shè)備的潛力,還有望成為優(yōu)異的仿生離子通道與陽離子價(jià)態(tài)敏感的納米流體二極管(圖2)。該石墨烯異質(zhì)納米通道的離子選擇性起源于帶負(fù)電的石墨烯亞納米孔,進(jìn)一步結(jié)合計(jì)算模擬發(fā)現(xiàn)其等效電荷密度會(huì)受到通道內(nèi)部電壓依賴的離子富集/耗盡效應(yīng)的影響。該通道對一價(jià)和二價(jià)離子相反的整流效應(yīng)則是由離子濃度梯度不同導(dǎo)致的擴(kuò)散電流差異所引起的。前述工作為構(gòu)建類似的具有可調(diào)離子選擇性的多功能異質(zhì)納米通道提供了新思路,開辟了這一新興的研究領(lǐng)域,有望快速滿足實(shí)際應(yīng)用中復(fù)雜多變情形的不同需求。
圖1. 石墨烯異質(zhì)納米通道結(jié)構(gòu)示意與石墨烯亞納米孔掃描透射電子顯微鏡圖像。
圖2. 石墨烯異質(zhì)納米通道具有的電壓可調(diào)離子選擇性。
2022年8月19日,相關(guān)研究成果以《具有電壓可調(diào)離子選擇性的多功能石墨烯異質(zhì)納米通道”(
Multifunctional graphene heterogeneousnanochannel with voltage-tunable ionselectivity)為題,在線發(fā)表于《自然·通訊》(Nature Communications)。北京大學(xué)物理學(xué)院2018級博士研究生蘇士皓、2017級博士研究生張一凡為共同第一作者;薛建明、杜廣華為共同通訊作者;其他合作者還包括中國科學(xué)院近代物理研究所姚會(huì)軍研究員等。
上述研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、科學(xué)挑戰(zhàn)專題、中國科學(xué)院近代物理研究所、北京大學(xué)電子顯微鏡實(shí)驗(yàn)室和北京大學(xué)高性能計(jì)算平臺等支持。
轉(zhuǎn)自《北京大學(xué)》