抗生素是治療細菌感染的有力工具，但抗生素污染正在成為有效治療人類細菌感染的嚴重威脅。近年來，水中抗生素的檢測一直是生物分析的重要研究領域。目前仍然迫切需要一種簡單的超敏檢測方法，以實現低濃度抗生素的準確檢測。在這里，一個基于場效應管(FET)的生物傳感器被開發使用超凈石墨烯和一個超靈敏的四環素檢測適配體。采用新設計的樟腦-松香清潔轉移(CRCT)方案制備了超齊墩果烯，與傳統的 PMMA 轉移(CPT)方法制備的 FET 相比，FET 的載流子遷移率提高了10倍以上。基于場效應管，構建并表征了適體功能化晶體管抗生素生物傳感器。對于穩定性良好的 CRCT-FET 生物傳感器，其動態檢測范圍為5個數量級，靈敏度為21.7 mV/ten，檢測極限為100 fM，與采用 CPT 方法制備的生物傳感器相比，有了很大的改進。基于實驗結果和生物傳感模型，對 CRCT-FET 生物傳感器的抗生素傳感和傳感性能增強機理進行了研究和分析。最后，從 Bohai Bay 入口取得的實際樣本中檢測到抗生素，從而驗證了 CRCT-FET 生物傳感器。
圖1. (a)石墨烯場效應晶體管構造和(b)生物傳感器制造工藝的示意圖。
圖2. (a) CPT石墨烯和(d) CRCT石墨烯的光學圖像和拉曼光譜；(b) CPT石墨烯和(e) CRCT石墨烯的SEM圖像；(c) CPT石墨烯和(f) CRCT石墨烯的拉曼映射圖像。CRCT-FET和CPT-FET的輸出曲線(g)、傳遞曲線(h)和穩定性(I)(誤差線表示從三次測試中獲得的相對標準偏差)。
圖3. (a)拉曼光譜和(b)PLL官能化的石墨烯的拉曼圖譜。(c) PLL/Gr和(d)適體/PLL/Gr的AFM圖像。
圖4. (a)轉移特性和(b)CRCT-FET生物傳感器的ΔV
Dirac (c)不同環境中CRCT-場效應晶體管生物傳感器的時間相關ΔV
Dirac (d)TET的結構示意圖；(e)適體三維(3D)結構；(f，g)通過適體和TET相互作用用于抗生素檢測的靜電門控機制和傳感機制。在圖(b，c)中，誤差線表示從三次測試中獲得的相對標準偏差。
圖5. CRCT場效應晶體管和CPT場效應晶體管生物傳感器的靈敏度和特異性。(a) CPT-FET生物傳感器和(b) CRCT-FET生物傳感器在不同TET濃度下的轉移特性。(c)CRCT-FET和CPT-FET生物傳感器的TET濃度依賴性ΔV
Dirac位移和擬合線性方程。(d e)CRCT-FET生物傳感器對100 pM TET和其他抗生素的檢測結果。(f)CPT-FET和CRCT-FET生物傳感器靈敏度的時間依賴性穩定性。在圖(c，e)中，誤差線表示從三次測試中獲得的相對標準偏差。
圖6. (a)用于海水和湖水中TET檢測的CRCT-FET生物傳感器的TET濃度依賴性ΔV
Dirac位移和擬合線性方程。(b)湖水和海水中加標樣品的CRCT-FET生物傳感器的ΔV
Dirac。(c)對從渤海灣入口獲得的實際樣品，比較CRCT-FET生物傳感器和質譜法的TET檢測結果。在面板(a-c)中，誤差條表示從三次測試中獲得的相對標準偏差。
相關科研成果由海洋科學技術研究所Yu Zhang和Lin Han等人于2022年發表在Analytical Chemistry（https://doi.org/10.1021/acs.analchem.2c03732）上。原文：Ultrasensitive Antibiotic Perceiving Based on Aptamer-Functionalized Ultraclean Graphene Field-Effect Transistor Biosensor。
轉自《石墨烯研究》公眾號
