在石墨烯中創(chuàng)建強(qiáng)大且定義明確的人工原子電荷并理解其載流子依賴性電子特性的能力代表了石墨烯基量子器件開發(fā)的一個(gè)重要目標(biāo)。在此，我們設(shè)計(jì)了一種新的途徑，通過后(N)離子注入到背柵石墨烯器件中，將點(diǎn)電荷原子級精確地實(shí)施到石墨烯晶格中。N摻雜劑表現(xiàn)為面內(nèi)類質(zhì)子電荷，表現(xiàn)為在導(dǎo)帶中形成特征共振態(tài)。在不同電荷載流子密度下的掃描隧道譜測量揭示了相對于狄拉克點(diǎn)高達(dá)220 meV的共振態(tài)的巨大能量重整化，伴隨著觀察到接近單個(gè)N摻雜劑的門可調(diào)長程屏蔽效應(yīng)。聯(lián)合密度泛函理論和修正微擾勢的緊束縛計(jì)算證實(shí)了實(shí)驗(yàn)結(jié)果，并突出了N誘導(dǎo)微擾的短程特性。
圖1. 在后向門 G/BN 中制備取代氮摻雜劑。(a)示意圖，顯示使用低能量(+ 100eV) N + 離子注入將 N 摻雜劑摻入背向門控 G/BN 的途徑。(b)可調(diào)質(zhì)子誘導(dǎo)電位通過柵極的示意圖。(c)大尺度掃描隧道顯微鏡(STM)圖像揭示了單個(gè)取代 N 原子的存在。(d)在與圖(c)中 STM 圖像相同的表面面積上 V = + 0.6 V 時(shí)獲得的 dI/dV 圖像。(e)個(gè)別 N 摻雜劑的放大圖像。(f)單個(gè)非摻雜劑掃描隧道顯微鏡圖像的快速傅里葉變換。
圖2. 單個(gè)N摻雜劑的特性。(a)在N位和原始石墨烯上獲得的dI/dV光譜。(b) 2D彩色編碼等高線圖，其由沿著橫穿單個(gè)N摻雜劑的線獲得的一組點(diǎn)dI/dV光譜構(gòu)建，所述單個(gè)N摻雜劑在圖(a)中的插圖STM圖像中指示。(c，d) dI/dV圖在左上角所示的負(fù)(c)和正(d)偏置電壓下獲得。每個(gè)比例尺的長度為2納米。dI/dV光譜是在隧道設(shè)定點(diǎn)Vs= +1.2 V，I = 2 nA時(shí)獲得的。
圖3. 單個(gè)N摻雜物的電子結(jié)構(gòu)。(a)在N點(diǎn)及其附近獲得的dI/dV光譜(隧道設(shè)定點(diǎn)Vs = +1.2 V，I = 2 nA)。(b)針對擾動(dòng)電位(δ)值:δ0 = 7 eV、δ1 = 0.7 eV和δt = 0.5 eV，使用TB模型在N站點(diǎn)及其附近獲得的特定站點(diǎn)DOS譜。(C)在一個(gè)10 × 10超晶胞中，DFT計(jì)算的N位點(diǎn)及其第一個(gè)(1NN)、第二個(gè)(2NN)和第三個(gè)(3NN)最近的C鄰居的DOS。(b，c) ω是從狄拉克點(diǎn)測量的能量。(d，e)實(shí)空間光譜函數(shù)圖，使用TB形式在+0.2 (d)和-0.2 (e) eV的能量下計(jì)算。顏色代表光譜函數(shù)與原始石墨烯值的局部偏差(DOS)。(f)面板(e)中用正方形標(biāo)記的區(qū)域的放大圖像。綠色虛線圓圈標(biāo)記了N站點(diǎn)的位置。
圖4. N摻雜的柵可調(diào)電子性質(zhì)。(a)在不同VG下在N個(gè)位置獲得的歸一化dI/dV/(I/V)光譜。(b)在各種VG下在原始石墨烯區(qū)域上獲得的dI/dV光譜。紅點(diǎn)標(biāo)記狄拉克點(diǎn)的位置。(c)考慮到聲子輔助的非彈性隧穿過程，N誘導(dǎo)共振態(tài)(EN)相對于從在不同VG下獲得的特定位置dI/dV譜中提取的能量位置。黑點(diǎn)標(biāo)志著EN的最大值。(d)顏色編碼的TB光譜圖，ω = 0，對應(yīng)于狄拉克點(diǎn)。(e)為擾動(dòng)勢(δ)的單調(diào)變化值提取的TB光譜。dI/dV光譜是在隧道設(shè)定點(diǎn)Vs= +1.2 V，I = 2 nA下獲得的。
相關(guān)科研成果由新加坡國立大學(xué)Aleksandr Rodin、Jiong Lu等人于2022年發(fā)表在Nano Letters（https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c02235）上。原文：Gate-Tunable Resonance State and Screening Effects for Proton-Like Atomic Charge in Graphene。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
