將鉑催化劑固定在適當的載體上,例如MXenes,是實現直接甲醇燃料電池理想陽極的可行途徑。Pt的真實性能往往受到活性位點的占用和中毒、Pt與載體之間的弱相互作用以及Pt的溶解等因素的阻礙。在此,我們構建了用噴霧干燥法制備了具有大量鈦空位的三維(3D) Ti
3C
2T
x MXene。制備的Pt簇合物/Ti
3C
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x (Ptc/Ti
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x)具有較低的過電位、較高的CO中毒耐受性和超高的穩定性,增強了電催化甲醇氧化反應(MOR)活性。具體來說,它實現了高達7.32 a mg
Pt−1的高質量活性,這是迄今為止報道的pt基電催化劑的最高值,即使在3000分鐘的使用后,Ptc/Ti
3C
2T
x上仍保留42%的電流密度。原位光譜和理論計算表明,Ptc/Ti
3C
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x界面上的電場誘導斥力在動力學和熱力學上加速了OH
-和CO吸附中間體(CO
ads)的結合。此外,該Ptc/Ti
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x還能高效電催化乙醇、乙二醇和甘油氧化反應,其活性和穩定性與商業Pt/C相當。
圖1. Ptc/Ti
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x催化劑的形貌和XRD表征。
圖2 Ptc/Ti
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x催化劑XPS和同步輻射圖譜。
圖3. Ptc/Ti
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x催化劑的甲醇氧化性能測試。
圖4. Ptc/Ti
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x催化劑的原位紅外表征分析和理論計算分析。
圖5 Ptc/Ti
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x和Pt/C上的MOR機理示意圖。
圖6 Ptc/Ti
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x催化劑的穩定性測試。
相關科研成果由武漢理工大學材料合成與加工先進技術國家重點實驗室麥立強等人于2022年發表在J. Am. Chem. Soc (https://doi.org/10.1021/jacs.2c03982)上。原文:Ultrahigh Stable Methanol Oxidation Enabled by a High Hydroxyl Concentration on Pt Clusters/MXene Interfaces。
轉自《石墨烯研究》公眾號