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       本研究展示了一種特殊的超薄 N 摻雜石墨烯納米網(wǎng) (NGM) 作為高度暴露的 Fe-N4活性位點(diǎn)的堅(jiān)固支架。重要的是，NGM 的孔徑可以通過(guò)調(diào)節(jié)熱剝離條件來(lái)精細(xì)調(diào)節(jié)，以同時(shí)分散和錨定 Fe-N4部分，最終導(dǎo)致高負(fù)載的 Fe 單原子催化劑 (SA-Fe-NGM) 和高度暴露的形態(tài)學(xué)。發(fā)現(xiàn) SA-Fe-NGM 在酸性介質(zhì)中具有出色的氧還原反應(yīng) (ORR) 活性（半波電位 = 0.83 V vs RHE），在 H₂ /O₂ 燃料電池測(cè)試中具有 634 mW cm^-2的高功率密度?；诖_定的 Fe-N 4活性位點(diǎn)和孔徑分布分析，第一性原理計(jì)算進(jìn)一步闡明了 ORR 的可能催化機(jī)制。這項(xiàng)工作為構(gòu)建高度暴露的過(guò)渡金屬和氮共摻雜碳材料（M-N-C）催化劑提供了一種新策略，用于擴(kuò)展電催化和儲(chǔ)能應(yīng)用。
 
Figure 1. 用于獲得 SA-Fe-NGM 的合成過(guò)程示意圖。該過(guò)程涉及 (i) LiCl/KCl 熱剝離，(ii) 鹽混合物的去除，(iii) FePc 分子的吸收，以及 (iv) 熱解。 
 
Figure 2. 剝離條件：LiCl/KCl 比對(duì)調(diào)節(jié) SA-Fe-NGM 催化劑孔徑分布能力的影響：(a-c) NGM-Li ⁺ /K ⁺ =孔徑分布x (灰線), FePc-NGM-Li ⁺ /K ⁺ = x (黑線), SA-Fe-NGM-Li ⁺ /K ⁺ = 0.1 (黃線), SA-Fe-NGM-Li ⁺ /K ⁺ = 0.2（紅線）和 SA-Fe-NGM-Li ⁺ /K ⁺ = 0.4（綠線）樣品。(d-f) SA-Fe-NGM-Li ⁺ /K ⁺ = x的高分辨率 HAADF-STEM 圖像樣品。比例尺：2 nm（x是 LiCl 蝕刻劑與 KCl 去角質(zhì)劑的比率，x = 0.1、0.2 或 0.4）。三種模型的形成能 ( E f ) (g) Fe-N 4 (bulk)、(h) Fe-N 4 (空位) 和 (i) Fe-N 4 (edge)。 
 
Figure 3. 結(jié)構(gòu)特征。(a) Zn-ZIF-L 前體的 SEM 圖像。SA-Fe-NGM 催化劑的形貌和原子結(jié)構(gòu)：(b) SEM 圖像，(c) TEM 圖像，(d) HRTEM 圖像，(e) 高分辨率 HAADF-STEM 圖像，和 (f) AFM 圖像以及相應(yīng)的高度輪廓。 
 
Figure 4. 基于 XANES、EXAFS 和 WT-EXAFS 的精細(xì)結(jié)構(gòu)表征。(a) SA-Fe-NGM 和參考樣品（FeO、Fe₂O₃、FePc 和標(biāo)準(zhǔn) Fe 箔）的 Fe K-edge XANES 光譜。(b) 以 FeO、Fe₂O₃、FePc 和標(biāo)準(zhǔn) Fe 箔為參考的 SA-Fe-NGM 催化劑的相應(yīng) FT-EXAFS 光譜。(c) SA-Fe-NGM 試樣的傅里葉變換 Fe K 邊緣 EXAFS 光譜（空心圓）和擬合曲線（紫紅色線），插圖顯示了相應(yīng)的 EXAFS k空間擬合曲線。(d) SA-Fe-NGM、FePc 和 Fe 箔樣品的 WT-EXAFS。(e) SA-Fe-NGM 的 K 邊 XANES 實(shí)驗(yàn)光譜（空心圓）與用構(gòu)建結(jié)構(gòu)計(jì)算的理論光譜（紫紅色線）之間的比較。橙色球體：Fe 原子，紅色球體：O 原子，藍(lán)色球體：N 原子，灰色球體：C 原子。  


Figure 5催化劑的電催化 ORR 性能。(a-d) NGM、FePc-NGM 和 SA-Fe-NGM 系統(tǒng)在 0.5 M H₂SO₄介質(zhì)中的穩(wěn)態(tài) ORR 極化曲線（Pt/C 催化劑參考在 0.1 M HClO₄溶液中測(cè)試）。相應(yīng)的 LSV 極化曲線在 1600 rpm 下以 5 mV s^–1的掃描速率記錄。(b) 塔菲爾圖。(c) SA-Fe-NGM 和商業(yè) Pt/C 催化劑的四電子選擇性和 H₂O₂產(chǎn)率。(d) SA-Fe-NGM 和商業(yè) Pt/C 催化劑在 5000 次掃描循環(huán)前后的 ORR 極化曲線。(e) SA-Fe-NGM催化劑在不同條件下的燃料電池極化圖。陰極：4.0 mg cm^–2 SA-Fe-NGM催化劑；陽(yáng)極：0.30 mg _pt cm^–2 of 20 wt % Pt/C；膜 Nafion 211；電池溫度 80 ℃；和壓力：0.3、1.0 或 2.0 bar。(f) SA-Fe-NGM 與文獻(xiàn)實(shí)例在 1600 rpm 在酸性介質(zhì)中的 ORR 活性比較。 
 
Figure 6. (a) U = 0 V 時(shí)ORR 的吉布斯自由能曲線，(b) U = 1.23 V，(c) 電荷密度的差異（紫紅色和藍(lán)色區(qū)域分別代表電荷密度的增加和減少）  和 (d) Fe-N4 (空位)、Fe-N4 (體)和 Fe-N4 (邊緣)的 Fe 3d 的態(tài)密度。
  
       相關(guān)研究工作由華東師范大學(xué)Wei Xia，Jing Tang和南京航空航天大學(xué)Jianping He以及早稻田大學(xué)Yusuke Yamauchi課題組于2022年共同發(fā)表于《Journal of the American Chemical Society》期刊上，原文：Metal–Organic Framework-Derived Graphene Mesh: a Robust Scaffold for Highly Exposed Fe–N4 Active Sites toward an Excellent Oxygen Reduction Catalyst in Acid Media。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)