溶劑性質是影響鋰氧（Li-O
2）電池容量和循環壽命的關鍵因素。 在以前的溶劑效應研究中，圓盤電極是遠離實際應用的原型，而實際的復合電極受到添加劑的干擾。 在此本研究提出 MnO
2 納米陣列作為陰極模型，以直接觀察二甲亞砜 (DMSO)-四 (乙二醇) 二甲醚 (G4) 二元溶劑的可調諧性的影響。在碳布上輕松制備的 MnO
2 納米陣列不僅模擬了碳負載催化劑，而且還提供了一種開放式結構，有助于區分放電產物與復雜電極，而無需進一步表征。 使用納米陣列模型，這項工作直接觀察放電產物的形態，隨著二元溶劑中 DMSO 比例的增加，放電產物逐漸從保形薄膜演變為環形顆粒。因此，Li-O
2 電池容量與二元溶劑的強度成正比。然而，提供高當量的反應性溶劑大大降低了循環性能。在調整二元溶劑的濃度時，應在容量和穩定性之間取得折衷。 這項工作中的新型納米陣列模型和基本發現將進一步有助于優化 Li-O
2 電池的電解質。
圖 1. (a, b) SEM 圖像，(c) TEM 圖像，(d) XRD 圖案，(e) XPS 測量光譜，和 (f) MnO
2@CC 的 Mn 2p 精細光譜。
圖 2. ZCNC@GC 異質結構的形態和結構表征。 (a-c) SEM、(d) TEM、(e) HRTEM 和 (f) ZCNC@GC 異質結構的元素映射圖像。 (g) XRD 圖案，(h) Zn 2p 和 (i) Co 2p 的 ZnO@GC、Co
3O
4@GC 和 ZCNC@GC 的高分辨率 XPS 光譜。 Co
3+/Co
2+ 比率保持在 1:2 不變。
圖 3. (a) 表面機制、(b) 組合機制和 (c) 溶劑化機制的示意圖。 （d）G4（假色）、（e）50DMSO-50G4和（f）DMSO溶劑（假色）電解液中MnO2@CC正極放電產物的SEM圖像。
圖 4. (a) G4 和 (b) DMSO 中放電的 MnO
2CC 和 (c) G4 和 (d) DMSO 中的充電 MnO
2@CC 的電化學阻抗譜。 (e) 具有 MnO
2@CC 氧電極的 Li-O
2電池的等效電路。
圖 5. (a, b) 電極/電解質界面 (R1) 和 (c, d) 電荷轉移 (R2) 的電阻與 (e) G4 和 (f) 中 Li-O
2 電池的充電和放電容量、電壓曲線 容量縮減為 0.25 mA h cm
-2 的 DMSO 溶劑。
圖 6. (a) G4、(b) 20DMSO-80G4、(c) 50DMSO-50G4、(d) 80DMSO-20G4 和 (e) DMSO 中 Li-O
2 電池在 0.05 mA cm
-2 循環期間的電壓曲線 容量縮減為 0.20 mA h cm
-2。 (f) G4、DMSO 和二元溶劑中循環數的比較。
圖 7. (a, b) G4 和 (c, d) DMSO 中放電和充電 MnO
2@CC 的 Li 1s 和 O 1s XPS 光譜。
圖 8. 放電容量與具有可調強度的電解質的循環數一起繪制。
相關研究成果由武漢理工大學Liang Xiao等人2022年發表在The Journal of Physical Chemistry C (https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.2c01211)上。原文：Direct Observation of Solvent Donor Number Effect on Lithium–Oxygen Battery Capacity via a Nanoarray Cathode Model。
轉自《石墨烯研究》公眾號
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