對于堿性交換膜燃料電池，開發(fā)經(jīng)濟且高效的電催化劑用于緩慢的氫氧化反應(yīng)(HOR)是極其關(guān)鍵的。這里，合成了有序多孔、氮和硫共摻雜的碳載體以支撐鈀單原子位點，該催化劑顯示出優(yōu)異的堿性HOR性能，實現(xiàn)了超高的陽極電流密度和質(zhì)量比動力學(xué)電流，分別為2.01 mA cm–2和27，719 A g
Pd–1 (在50 mV超電勢下)，不僅優(yōu)于商業(yè)Pt/C催化劑，而且是目前報道的最佳HOR催化劑之一。此外，該催化劑在長期電解過程中幾乎沒有活性衰減，和良好的CO耐受能力。實驗和理論計算表明，鈀單原子位點和雜原子摻雜(氮和硫)的協(xié)同效應(yīng)削弱了H
ad中間體的結(jié)合能，從而賦予其優(yōu)越的HOR活性。這項研究為開發(fā)高效、穩(wěn)定的堿性HOR單原子催化劑提供了重要的指導(dǎo)。
Figure 1. PdSA/N，S-OPC的結(jié)構(gòu)。(a) PdSA/N，S-OPC的合成示意圖。(b)掃描電鏡和(c)透射電鏡圖像以及相應(yīng)的SAED圖 (插圖)。(d)原子分辨率HAADF-STEM圖像(紅色圓圈表示部分單個鈀位點)。（e）鈀、氮、硫和碳的元素分布圖。
Figure 2.原子結(jié)構(gòu)分析。(a) XANES 和 (b) FT-EXAFS 曲線。（c）Pd foil, PdO,和 PdSA/N,S-OPC樣品的WT分析。（d-e）相應(yīng)的基于模型的擬合結(jié)果。
Figure 3. PdSA/N,S-OPC以及其它對照催化劑的堿性HOR性能。（a）不同樣品的LSV曲線對比。（b）不同轉(zhuǎn)速下的LSV曲線。（c）比較了質(zhì)量活性和面積活性。（d）HOR/HER Tafel曲線。（e）微區(qū)。（f）CO耐受性評估。
Figure 4. DFT計算。(a)PdSA/N,S-OPC上優(yōu)化的H
ad吸附構(gòu)型。(b)不同催化劑表面計算的ΔG
H *。Pd (111) (c)和PdSA/N，S-OPC (d)的DOS曲線。
該研究工作由廣西大學(xué)Xijun Liu和天津工業(yè)大學(xué)Jun Luo課題組于2021年發(fā)表在Applied Catalysis B: Environmental期刊上。原文：Single Palladium Site in Ordered Porous Heteroatom-doped Carbon for High-performance Alkaline Hydrogen Oxidation。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
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