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耶魯大學(xué)Jae-Hong Kim等--二維氧化石墨烯膜中單原子鈷催化降解污染物

我們介紹了一種新的基于氧化石墨烯(GO)的膜結(jié)構(gòu)，在其納米尺度的孔壁中承載鈷催化劑。這種結(jié)構(gòu)在目前的基準(zhǔn)納米尺度的催化劑上是不可能實(shí)現(xiàn)的，因?yàn)樗鼈儠氯紫痘蚋淖兛紫督Y(jié)構(gòu)。因此，我們開發(fā)了一種新的合成方法，以原子分散的方式負(fù)載鈷，這是材料縮小的理論極限。使用維生素C作為溫和還原劑對于將Co作為分散原子(Co₁)，保持氧化石墨烯層良好的二維結(jié)構(gòu)至關(guān)重要。加入過氧單硫酸酯(PMS)后，Co₁-GO膜可以有效降解1,4-二氧六環(huán)，這是一種通過納米孔進(jìn)行單次處理的小型中性污染物。觀察到的1,4-二惡烷降解動(dòng)力學(xué)比懸浮液中的動(dòng)力學(xué)快得多(大于640倍)，并且在報(bào)道的基于過硫酸鹽的1,4-二惡烷破壞動(dòng)力學(xué)中最高。該膜對有機(jī)大分子的排斥能力減輕了其自由基清除作用。此外，高級氧化還能減輕膜污染。本研究的結(jié)果為開發(fā)催化膜提供了一個(gè)關(guān)鍵的進(jìn)展，這兩種獨(dú)特的和互補(bǔ)的過程，膜過濾和高級氧化，可以結(jié)合成一個(gè)單一的步驟處理。

圖 1. 二氧化碳-氧化石墨烯層狀膜的合成示意圖，用于流動(dòng)催化去除污染物。

圖2 (a) Co₁-GO合成過程示意圖。(b)GO納米片上Co SAs的HAADF-STEM圖像。(c) Co₁-GO膜、Co-Co和CoO的XANES光譜。(d) Co₁-GO膜、Co-Co和CoO的FT-EXAFS光譜。(e)Co₂-GO膜FT-EXAFS譜的擬合。

圖 3. (a)GO和(b) Co₁ -GO表面SEM圖像。 (c) PES、GO、GO-VC和Co₁-GO膜的ATR-FTIR光譜。(d)GO和(e) Co₁-GO的SEM剖面圖。(f) PES膜、原始GO膜、GO- VC膜和Co1-GO膜的XRD譜圖。

圖4。 (a)流量測試系統(tǒng)示意圖。(b)GO和CO₁-GO的水通量 (c) 2小時(shí)內(nèi)GO、GO-VC和Co₁-GO膜的去除效率(d) 一級動(dòng)力學(xué)速率常數(shù)與停留時(shí)間t (s)的線性回歸確定。 (e)本研究在間歇體系和膜體系中的一級速率常數(shù)k與前人研究結(jié)果的比較。 (f)三種pH條件下Co₁-GO膜的去除效率。

圖5。(a)有無乙醇的1,4- d去除效率。(b) DMPO (120 mM)自旋捕獲劑體系的EPR光譜。(c) PMS活化過程中CO₁-GO膜中的降解機(jī)理。

圖6。(a)在含有懸浮Co₁-GO薄片(0.03 mg/mL)、1,4- D (50 mg/L)、PMS(1和3 mM)和NOM (10 mg/L)的分批系統(tǒng)中的降解情況。(b)在有和沒有NOM的流動(dòng)系統(tǒng)中，CO₁-GO膜對1,4- D的去除效率(10 mg/L)。 (c) CO₁-GO膜在沒有NOM和NOM 0,1和3 mM PMS時(shí)2 h內(nèi)的水通量變化。

相關(guān)科研成果由耶魯大學(xué)Jae-Hong Kim等于2021年發(fā)表在Environ. Sci. Technol (https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.1c06371.)上。原文：Single-Atom Cobalt Incorporated in a 2D Graphene Oxide Membrane for Catalytic Pollutant Degradation。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號



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