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       可持續的有機醌基聚合物在陰極應用中表現出許多有前途的優勢，適當的結構設計對于提高其電化學性能很重要。在這項工作中，實現了由輔助配位鏈聚（醌-硫脲）連接的氧化還原單元的設計有機材料結構，并將其用作水性鋅離子電池的正極。該電池顯示出改進的電化學性能，0.02 Ag^-1時的最大放電比容量為211 mA hg^-1，0.1 Ag^-1下1000次循環后容量保持率為83%的長循環性能（118 mA hg^-1 初始放電容量）.通過非原位XPS研究的Zn²⁺存儲機制證明苯酚的氧原子和硫脲基團的硫和氮原子都有助于Zn²⁺的嵌入，穩定了Zn²⁺的配位并提高了比容量。 非原位FT-IR還支持醌羰基的氧化還原和硫脲基團與Zn²⁺的配位。此外，硫脲基團作為輔助配位點可以減輕陰極表面的鋅沉積，提高氧化還原可逆性和長循環性能。這種結構設計有望成為開發用于多價離子電池的高性能有機正極材料的一種有前景的策略。
 
 
圖1.PQTU的合成路線及PQU和PQEDA的結構。
 
  圖 2. PQTU 的表征。(a) FT-IR光譜。(b)TG 曲線。(c)和(d)SEM圖像。(e) C、O、N和S 的元素映射。
 
 
圖 3. PQTU的XPS光譜：(a) C 1s、(b) N 1s、(c) O 1s 和 (d) S 2p。
 
  圖 4. (a) 1 mV s^-1下100個循環的CV曲線。(b) PQTU∥ZnSO4∥Zn電池的倍率性能。(c)不同電流密度下的充放電曲線。(d)PQTU∥ZnSO4∥Zn電池在0.1Ag⁻¹下的長循環性能。
 
  圖 5. (a) CV 曲線和(b) PQTU∥ZnSO4∥Zn 電池在不同放電/充電循環后的 Nyquist 圖。
 
  圖6.(a)PQTU在不同掃描速率下的CV曲線。(b)在氧化還原和氧化峰處對應的log（峰值電流）與log（掃描速率）圖。(c)PQTU在不同掃描速率下的電容和擴散控制的貢獻率。 (d)PQTU∥ZnSO₄∥Zn電池在1mVs⁻¹時的電容和擴散控制電流貢獻。
 
  圖 7. (a) O 1s、(b) S 2p、(c)N 1s和(d) Zn 2p的非原位XPS精細光譜。
 
  圖8.PQTU陰極在初始、放電后和充電后狀態下的原位紅外光譜。
 
  圖9. PQTU 陰極(a)在初始狀態和 (b)5th、(c)10th、(d)50th、(e)100th、(f)500th 和(g-i) 之后的非原位 SEM 圖像在 0.1 A g⁻¹ 電流密度下的第1000次放電/充電循環。
 
  圖10. (a) PQTU、PQU和PQEDA的放電比容量比較。(b)PQTU、PQU和PQEDA在0.02 A g^-1下的放電長循環比較。
 
       相關科研成果由燕山大學Yang Liu和Liqiu Wang等人于2021年發表在ACS Sustainable Chemistry & Engineering（https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.1c05881）上。原文：Poly(quinone-thiourea) with Improved Auxiliary Coordination Zn²⁺ Insertion/Extraction Positive Performance for Aqueous Zinc Ion Battery Cathodes。

轉自《石墨烯研究》公眾號