以氫為端基的鋸齒形納米石墨烯的自旋有序電子態產生了磁性量子現象,這引發了對碳基自旋電子學的新的興趣。鋸齒形石墨烯納米帶(ZGNRs)是由平行鋸齒形邊緣包圍的準一維石墨烯半導體帶,其本征電子邊緣態沿其邊緣呈鐵磁有序排列,并沿其寬度(1,2,5)呈反鐵磁耦合。盡管最近的進步GNRs具有對稱拓撲保護的自下而上的合成階段,甚至金屬零模式帶,獨特的磁結構邊緣ZGNRs一直從直接觀察了一個強大的雜交的鋸齒形邊緣狀態與表面狀態的基礎支持。在本文中,我們提出了一種通用的技術,通過在ZGNR邊緣引入一個取代n原子摻雜的超晶格,來實現熱穩定和電子解耦高反應性的自旋極化邊緣態。第一性原理GW計算和掃描隧穿光譜揭示了由鐵磁有序邊緣態引起的交換場(~850特斯拉)對低氮單對平帶的巨大自旋分裂。我們的發現直接證實了ZGNRs.中預測的出現磁序的性質,并為其探索和功能集成到納米級傳感和邏輯器件提供了一個強大的平臺。
圖 1. a, n- 6-ZGNR中自旋有序邊緣態的示意圖。b,分子前驅體1自底向上合成n-6-ZGNR并在其表面生長的示意圖。c,沉積在Au(111)上的分子前驅體1的STM地形圖像(Vs = 50 mV, It = 20 pA)。d,退火至650 K (Vs = 50 mV, It = 20 pA)后完全環化的N-6-ZGNRs的STM形貌圖。e,全環化N-6-ZGNR的STM地形圖像,其特征是由于間二甲苯基團的劈裂而產生的單點缺陷。
圖2. a,使用CO-功能化STM尖端記錄的全環化N-6-ZGNR段的地形圖像。b, a給出的N-6-ZGNR段的等高BRSTM圖像。箭頭表示N-6-ZGNR邊緣與C - H群相關的五個葉的位置。c,在a (V = 0 mV, Vac = 11 mV, f = 455 Hz)中標記的位置,使用正電壓掃頻從V = 0.0 V到V = +2.5 V的尖端誘導解耦后的N-6-ZGNR段的恒定高度BRSTM圖像。d,在c (V = 0 mV, Vac = 11 mV, f = 455 Hz)的解耦中,使用從V = 0.0 V到V = 2.5 V的負電壓掃頻對N-6-ZGNR段進行末端誘導解耦(V = 0 V, Vac = 11 mV, f = 455 Hz)。e,電壓掃描。f, STM高度剖面顯示了一個代表生長的N-6-ZGNR(上)、部分解耦的N-6-ZGNR(中)和完全解耦的N-6-ZGNR(下)沿左邊緣(藍色方塊)和右邊緣(紅色圓圈)記錄的波磨。
圖 3. a、生長態(藍色)和解耦態(紅色)N-6-ZGNR/Au(111)的dI/dV點光譜圖;Au(111)參考光譜。b,在V = +0.5 V (Vac = 11 mV, It = 200 pA, f = 455 Hz,共功能化尖端)電壓偏壓下記錄的恒流dI/dV圖。c,計算導帶(CB)邊緣的GW LDOS。d,在V = 0.3 V的電壓偏置下記錄的恒流dI/dV圖。e,計算價帶(VB)邊緣的GW LDOS。f,計算了N-6-ZGNR的GW DOS。
圖4。a、獨立N-6-ZGNR的GW波段結構。b,上(紅)和下(藍)自旋的GW LDOS積分在N-6-ZGNR的左半部分和右半部分上(紅)和下(藍)的GW LDOS積分. c,上自旋和下自旋占據態的面積自旋密度分布差的空間分布(ρ (r) ρ (r))。
圖5 a,解耦N-6- ZGNR在圖中兩個N原子位置的Au(111)上的dI/dV點光譜,在兩個N原子之間的碳原子位置(綠色十字);Au(111)參考光譜(黑色)。b,在V = 2.6 V的偏壓下,unb的恒流dI/dV圖。c,計算出在UNFB附近的偏置范圍ΔV = 200 mV內集成的GW LDOS。d,在V = 2.7 V的電壓偏差下記錄的LNFB的恒流dI/dV圖。e,計算出在LNFB附近的偏置范圍ΔV = 200 mV內集成的GW LDOS。
相關科研成果加利福尼亞大學、勞倫斯伯克利國家實驗室的Steven G. Louie和Felix R. Fischer團隊2021年發表在Nature (https://www.nature.com/articles/s41586-021-04201-y)上。原文:Spin splitting of dopant edge state in magnetic zigzag graphene nanoribbons。
轉自《石墨烯研究》公眾號