本文評價了石墨烯衍生材料在氮雜環無受體脫氫反應中的催化性能。其中，還原氧化石墨烯在溫和條件下(130℃)具有活性(23小時內的定量產率)，并作為高效的多相碳催化劑。rGO至少在八次連續運行中表現出可重用性和穩定性。由實驗證據(即有機分子作為模型化合物，有意添加金屬雜質和選擇性官能團掩蔽實驗)支持的機理研究表明，酮羰基是這種轉化的優先活性位點。
圖 1. N-雜環的氧化脫氫和無受體脫氫之間的差異。后者對于H
2存儲很重要。在ADH中，H
2氣體被釋放，而在ODH中，氫被轉移到氧氣中并以H
2O的形式釋放?！緢D例：GO，氧化石墨烯；AC、活性炭和rGO，還原氧化石墨烯】。
圖 2. 不同反應條件下rGO對1，2，3，4-四氫喹啉(1H)ADH的催化活性。
圖 3. 氮雜環腺苷脫氨酶的范圍。
圖 4. rGO作為碳催化劑催化氮雜環脫氫的活性。反應條件:四氫喹哪啶(3H，0.3 mmol)，催化劑負載量(30mg rGo)，以鄰二氯代苯(2.0 mL)為溶劑，溫度為130℃，轉化率用氣相色譜/火焰離子化檢測器(GC/FID)測定，以1，3，5-三甲氧基苯為內標。
圖 5. N雜化環脫氫反應中的似是而非的機制，顯示了羰基的作用。
相關科研成果由海梅一世大學Hermenegildo García和Jose A. Mata等人于2021年發表在ACS Catalysis（https://doi.org/10.1021/acscatal.1c04649）上。原文：Reduced Graphene Oxides as Carbocatalysts in Acceptorless Dehydrogenation of N-Heterocycles。
轉自《石墨烯研究》公眾號
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