在清潔穩定的前提下,提高燃料電池和金屬空氣電池電極反應中氧還原反應(ORR)的催化效率至關重要。大量研究表明,雜原子摻雜和結構優化是有效的策略。這里,受研究的過渡金屬M-Nx位點啟發,通過利用氫-鍵的有機框架作為碳和氮源,以及二氧化硅(SiO2)球作為模板,在有序大孔碳中設計了單原子狀的B?N
3構型,并將其應用于高效氧還原反應催化。B/N共摻雜和有序大孔結構等特性,促進了無金屬材料在堿性介質中的高ORR催化性能。密度泛函理論計算表明,B?N
3構型可以提供豐富的*OOH和*OH吸附位點,這對于增強ORR活性起了關鍵作用。該研究為單原子非金屬ORR電催化劑的設計和基于氫-鍵有機框架的有序大孔碳的合成提供了新的見解。
Figure 1. B/N共摻雜B-NHOMC催化劑的合成工藝示意圖。
Figure 2. 所制備材料的電子顯微鏡分析。(a) SiO2球,(B)B- 25/UPC-HOF-6@ SiO2,(c,d) NHOMC和(e,f) BNHOMC-25的SEM圖像。B-NHOMC-25的(g-i)TEM圖像和(j) HRTEM圖像(插圖:SAED圖)。(k)B-NHOMC-25樣品中碳、氮、氧和硼元素的元素映射。
Figure 3.(a) PXRD圖,(B)Raman圖,(c)N2吸附-解吸等溫線,以及(d)NHC、NHOMC、B-NHOMC-20、B-NHOMC-25和B-NHOMC-30樣品的相應孔徑分布。
Figure 4.電化學性質表征。不同樣品的(a) N2-或O2飽和的0.1 M KOH中CV曲線,(b) LSV曲線,和(c)不同轉速下的LSV曲線(插圖:相應的K-L圖)。(d)不同樣品的過氧化物產率(H2O2%)和電子轉移數(n),(e)計算的掃描速率和電容電流密度的線性擬合曲線,和(f)對應的ECSA。(g)B-NHOMC-25電極在1000、2000和3000圈CV循環前后的LSV曲線對比。(h)計時電流響應。(i)甲醇耐受性評估。
該研究工作由中國石油大學(華東) Lili Fan和Daofeng Sun課題組于2021年發表在ACS Appl. Mater. Interfaces期刊上。原文:Single-Atom-like B?N3Sites in Ordered Macroporous Carbon for Efficient Oxygen Reduction Reaction。
轉自《石墨烯研究》公眾號