這里，采用原位氮化還原熱解法合成了一種高效、穩(wěn)定的雙功能催化劑，該催化劑由超薄石墨烯封裝氮化鎢量子點(diǎn)組成(WN@C)。該工作中，系統(tǒng)研究了核-殼WN@C的光催化和共催化效應(yīng)。與典型半導(dǎo)體ZnIn
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4結(jié)合后，在可見光(λ≥400 nm)照射下，最優(yōu)WN@C/ZnIn
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4復(fù)合材料的析氫活性是純ZnIn
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4的61倍，WN-QDs@C的12倍。此外，還表現(xiàn)出很好的穩(wěn)定性，可連續(xù)產(chǎn)氫99 h，且無明顯衰減。研究表明，WN@C的活性增強(qiáng)是由于析氫反應(yīng)(HER)過電位降低、表觀活化能(Ea)降低、H吸附吉布斯自由能(?G
*H)降低和光電荷復(fù)合受到抑制的協(xié)同作用。該工作為合成具有雙功能的量子點(diǎn)核殼結(jié)構(gòu)開辟了一條道路。
Figure 1. (a) WN-QDs@C的合成示意圖。(b) WO3/C3N4前驅(qū)體的XRD譜圖。(c) WN@C的XRD和(d)拉曼光譜(c的插圖是WN的單元晶胞)。(e - f) WN-QDs@C的TEM圖像,圖(e)中插圖顯示了WN量子點(diǎn)的尺寸分布，圖(f)中插圖顯示了WN量子點(diǎn)的粒子形態(tài)。(g) WN-QDs@C的HRTEM圖像。(h) HAADF圖像，和(i-k) 分別為W, N, C的元素映射。
Figure 2. (a) XRD譜圖。(b) 不同樣品的DRS光譜。(c) ZnIn
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4的BET比表面積和(d) 2 wt% WN@C/ZIS的孔隙尺寸分布。
Figure 3．(a) 2 wt% WN@C/ZIS的TEM圖和(b) HRTEM圖 (右邊計(jì)算的間隔晶格條紋對(duì)應(yīng)于(b)中的矩形區(qū)域)。(c) HAADF圖像，(d) W, N, Zn, In, S, C的元素映射。
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Figure 4．(a-b) ZIS、WN@C和不同負(fù)載量WN@C復(fù)合材料的性能比較。(c)光催化析氫的時(shí)間依賴性。(d) 2 wt% WN@C/ZIS在可見光照射下(λ≥400 nm)的光催化穩(wěn)定性。
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Figure 5. (a) WN@C界面模型的頂部和側(cè)視圖。(b)計(jì)算了WN@C不同位點(diǎn)上HER的吉布斯自由能圖。(c)不同催化劑在500 nm單色光照射下前2小時(shí)的平均光催化性能。(d) LSV圖。(e)對(duì)反應(yīng)速率的溫度依賴性。(f) 表觀活化能Ea差示意圖。
該研究工作由福州大學(xué)Sen Lin和 Ping Liu課題組于2021年發(fā)表在Applied Catalysis B: Environmental期刊上。原文：Highly efficient and durable core-shell catalyst with dual functions: Tungsten nitride quantum dots encapsulated in ultra-thin graphene。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
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