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內蒙古大學Rui Gao,Jun Zhang和南開大學Yaping Du—由二硫化鉬單鈷原子形成的雜化異質結錨定在多活性位點的氮硫共摻雜的碳納米管高效析氫
       設計了一種由Co單原子錨定/氮、硫共摻雜碳納米管(CoSAs-NS-CNTs)組成的多組分3D單片電極。同時在在碳布(CC)表面裝飾超薄的MoS2納米片和超小內限CoS2納米點(MoS2/CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC)形成雙界面雜化異質結電極作為矢量電子傳遞途徑,促進電催化性能。均勻分布的MoS2納米片和與Co單原子連接的CoS2納米點的整合,錨定/N, S共摻雜CNTs,賦予了豐富的多個活性位點和優異的導電性。降移的d帶中心具有良好的熱力學吸附自由能(ΔGH*),可有效催化析氫反應(HER)。結果表明,最佳MoS2/ CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC電極在10 mA cm-2下的過電位分別為72 mV和56 mV,在酸性和堿性溶液中Tafel斜率分別為59.4 mV和43.2 mV 12 -1。表現優于大多數先前報道的鉬/鈷硫化基電催化劑。電極在5000 CV循環后活性略有下降,電解20 h后電流密度幾乎沒有衰減,表現出良好的耐久性和穩定性。
 
  
圖1 (a)反應每一步后Co-LHSs/CC、CoSAs-N-CNTs@Co/CC、CoSAs-N-CNTs@Co3O4/CC、MoS2/CoSA-NS-CNTs@CoS2/CC的構建示意圖; (b和c) Co-LHs/CC, (d和e) CoSAs-N-CNTs@Co/CC, (f和g) CoSAs-N-CNTs@Co3O4/CC,和(h和i) MoS2/ CoSA- NS-CNTs @ CoS2/CC的SEM圖像。
 
 
圖2 (a-b) TEM, (c) HERTEM, (d) MoS2/CoSAs-NS-CNTs@CoS2的HAADF-STEM圖像,(e-i)對應的元素映射;(j)像差校正的HAADF-STEM圖像,顯示了MoS2/CoSAs-NS-CNTs@CoS2的CoSAs-NS-CNTs中Co單原子的形成;(k) MoS2/CoSAs-NSCNTs@ CoS2的EDX結果;(l) (i) MoS2/CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC、(ii) CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC、(iii) CoSAs-N-CNTs@Co3O4/CC、(iv) CoSAs-N-CNTs@Co/CC的XRD譜圖和(m)拉曼光譜。
 
  
圖3 (i) MoS2/CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC, (ii) MoS2/CoSAs-NS-CNTs/CC和(iii) MoS2/CC的(a) Mo 3d和(b) S 2p的高分辨率XPS光譜;(i) MoS2/CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC, (iv) CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC和(v) CoS2/CC的(c) Co 2p和(d) S 2p的高分辨率XPS光譜;(i) MoS2/CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC, (ii) MoS2/CoSAs-NS-CNTs/CC (iv) CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC,和(vi) CoSAs-NS-CNTs@Co/CC的(e) N 1s的高分辨率XPS光譜;對于(i) MoS2/CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC, (ii) MoS2/CoSAs-NS-CNTs/CC和(iv) CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC, (f) C 1s的高分辨率XPS光譜。
 
  
圖4. LSV曲線(i)MoS2/ CoSAs-NS-CNTs@CoS2/ CC, (ii) MoS2/ CoSAs-NS-CNTs / CC, (iii) MoS2/ CC (iv) CoSAs-NS-CNTs@CoS2 / CC (v) CoS2 / CC (vi) CoSAs-NCNTs@Co/ CC(七)CoSAs-N-CNTs / CC, Pt / C(八)20%,并在(a) (ix)裸露的CC H2SO4和(d) 0.5米和1.0米KOH電解質;(b和e) (a和d)中測試電極對應的Tafel圖;在(c) 0.5 M H2SO4和(f) 1.0 M KOH電解質中,MoS2/CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC電極5000 CV循環前后的HER極化曲線。(c和f)中的插圖分別為MoS2/CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC電極在0.5 M H2SO4和1.0 M KOH電解質中,75 mV和60 mV靜態過電位作用20 h時的電流密度隨時間變化的曲線。計算(實線)和測量(紅點)不同反應時間下MoS2/CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC電極在0.5 M H2SO4中過電位72 mV (g)和1.0 M KOH中過電位56 mV (h)的氫量。
 
  
圖5 (a)不同表面模型MoS2、MoS2/Co1-NSC、CoS2、Co1-NSC@CoS2和MoS2/Co1-NSC@CoS2上H原子吸附的側視圖結構;(b)各種模型的自由能圖和平衡勢;(c)用彩色字體標注MoS2、MoS2/Co1-NSC、MoS2/Co1-NSC@CoS2中Mo原子d軌道的偏電子態密度(pDOS), CoS2、Co1-NSC@CoS2、MoS2/Co1-NSC@CoS2中Co原子以及Mo和Co原子對應的d能帶中心;(d) MoS2/Co1-NSC、Co1-NSC@CoS2和MoS2/Co1-NSC@CoS2模型中MoS2或碳層的電荷密度差,紅色和藍色區域代表電荷積累和消耗,等表面值為0.005 e Å -3
 
  
圖6 在MoS2/CoSA-NS-CNTs@CoS2/CC中降低d帶中心和電荷轉移的示意圖。
  
       內蒙古大學Rui Gao,Jun Zhang和南開大學Yaping Du等人于2021年發表在Applied Catalysis B: Environmental(https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120630)上。原文:Hybrid heterojunction of molybdenum disulfide/single cobalt atoms anchored nitrogen, sulfur-doped carbon nanotube /cobalt disulfide with multiple active sites for highly efficient hydrogen evolution。

轉自《石墨烯雜志》公眾號

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