通過簡單的合成方法，即使用含氮聚合物（2,5-苯并咪唑）（ABPBI）、Fe鹽和陽離子表面活性劑處理的蒙脫石（CMMT）層模板，合成具有高氧還原反應(yīng) (ORR) 和析氧反應(yīng) (OER) 性能的二維 Fe、N 共摻雜石墨烯 (2D Fe-NG) 用于鋅空氣電池（ZABs）。ABPBI/CMMT在350°C的真空輔助和熱處理是Fe
3+添加的關(guān)鍵。表征分析表明，添加的Fe3+以與MMT中ABPBI的N物種配位形成的Fe-N
x鍵的形式存在。由于二維Fe-NG中存在Fe-Nx位點，它在O2飽和的0.1 M KOH電解液中具有優(yōu)于2D NG和20 wt% Pt/C的優(yōu)異ORR性能。對于OER，2D Fe-NG的性能與RuO2接近。基于二維Fe-NG的自制ZAB具有高峰值功率密度、優(yōu)異的可充電性能和更高的D-C循環(huán)穩(wěn)定性。
Figure 1. 二維 NG 和二維 Fe-NG 的制備路線。
Figure 2. (a) 2D NG 和 (b) 2D Fe-NG 的 SEM 圖像。(c) 2D NG和 (d) 2D Fe-NG的TEM圖像。(e) 2D NG和 (f) 2D Fe-NG的HR-TEM圖像。(g) 2D Fe-NG 的典型STEM圖像。(h-l) C、N、O、Fe 和 sum 的元素映射圖像。
Figure 3. (a) HRTEM 和 (b) 二維 Fe-NG 的 SAED。
Figure 4. (a) 2D NG、2D Fe-NG 和 20 wt% Pt/C 在 N2 和 O2 飽和的 0.1 M KOH 電解液中的 CV 曲線。(b) 制備的催化劑和商業(yè)20 wt% Pt/C的ORR LSV曲線。(c) 從LSV曲線獲得的所有樣品的 Tafel 斜率圖。 (d) 不同電位下的電子轉(zhuǎn)移數(shù)。
Figure 5. (a) 2D NG、(b) 2D Fe-NG 和 (c) 20 wt% Pt/C的ORR LSV曲線。(d) 在 O2 飽和的 0.1 M KOH 中，三個樣品的ORR i-t計時電流響應(yīng)。
Figure 6. （a）可充電液體ZABs的結(jié)構(gòu)示意圖。(b) 使用 2D Fe-NG、2D NG 和 20 wt% Pt/C作為空氣正極的ZABs的放電極化和相應(yīng)的功率密度圖。(c) 10 mA cm−2 下的恒電流長時間放電比容量曲線。 (d) 在ZABs中說的倍率性能。 (e) 具有 2D Fe-NG、2D NG 和 20 wt% Pt/C 空氣正極的 ZABs 的恒電流循環(huán)曲線（每個循環(huán) 10 分鐘）。
相關(guān)研究成果于2021年由山東工業(yè)大學(xué)Zhongfang Li課題組，發(fā)表在Chemical Engineering Journal（https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.128492）上。原文：Novel space-confinement synthesis of two-dimensional Fe, N-codoped graphene bifunctional oxygen electrocatalyst for rechargeable air-cathode。
