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清華大學(xué)周光敏和成會(huì)明課題組--石墨烯支持的單原子催化劑實(shí)現(xiàn)MoS2和Mo/Na2S之間的高效可逆轉(zhuǎn)化

由于相對(duì)較高的容量和本質(zhì)安全性，基于轉(zhuǎn)換型金屬硫化物 (MS) 鈉離子電池 (SIBs) 負(fù)極引起了極大的關(guān)注。M/Na₂S 在電荷中高度可逆地轉(zhuǎn)化為原始MS，對(duì)電化學(xué)性能起著至關(guān)重要的作用。在這里，以傳統(tǒng)的 MoS₂ 為例，在理論模擬的指導(dǎo)下，選擇了氮摻雜石墨烯上的鐵單原子催化劑（SAFe@NG），并首先將其用作基材，以促進(jìn) MoS₂ 在放電過程中的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。在接下來的充電過程中，結(jié)合光譜學(xué)和顯微鏡，證明了 SAFe@NG 催化劑能夠?qū)崿F(xiàn) Mo/Na₂S→NaMoS₂→MoS₂ 的高效可逆轉(zhuǎn)化反應(yīng)。此外，理論模擬表明可逆轉(zhuǎn)換機(jī)制顯示出良好的形成能壘和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，其中具有 Fe-N₄ 配位中心的 SAFe@NG 促進(jìn)了 Na₂S/Mo 的均勻分散以及 Na₂S 和 NaMoS₂ 的分解。因此，SAFe@NG 催化劑可以實(shí)現(xiàn)高效的可逆轉(zhuǎn)化反應(yīng) MoS₂↔NaMoS₂↔Mo/Na₂S。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)具有高效可逆機(jī)制的轉(zhuǎn)換型材料提供了新的途徑。

Figure 1. MoS2在石墨烯、NG、SAFe@NG、SACo@NG、SANi@NG 和 SACu@NG 上的 a) 吸附能和 b) DOS。 (a) 中的插圖是SAFe@NG上MoS2吸附配置的側(cè)視圖。SAFe@NG的 c) TEM圖像，d) HAADF圖像和EDS映射圖像，以及 e) AC-STEM-ADF圖像，紅色圓圈代表Fe單原子。f) SAFe@NG、Fe箔和FePc的NEXAFS光譜的Fe L-edge。SAFe@NG、Fe箔、FePc和Fe3O4的Fe K-edge g) XANES 光譜和 h) FT-EXAFS 光譜。

Figure 2. MoS2/SAFe@NG的a) SEM圖像和 b) TEM 圖像。MoS2/SAFe@NG的 c) HAADF 圖像，以及 d)相應(yīng)EDS映射圖像。e) MoS2/SACu@NG的HRTEM圖像。(e) 中的插圖是 SAED 圖案。f,g) MoS2/SAFe@NG的AC-STEM-ADF圖像，紅色圓圈代表 Fe 單原子。h) SAFe@NG和MoS2/SAFe@NG的N 1s XPS 光譜。i) MoS2、MoS2/G、MoS2/NG和MoS2/SAFe@NG的Mo 3d和S 2p XPS 光譜。(e) 中的插圖是MoS2/G和MoS2/SAFe@NG的電荷密度差異。

Figure 3. MoS2/SAFe@NG 用于 SIBs 的電化學(xué)性能和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

Figure 4. MoS2/SAFe@NG 對(duì) SIBs 的電化學(xué)反應(yīng)機(jī)理。

Figure 5. 充電過程中可逆轉(zhuǎn)換機(jī)制的理論模擬。

相關(guān)研究成果于2021年由清華大學(xué)Guangmin Zhou和Hui-Ming Cheng課題組，以及北航大學(xué)Qianfan Zhang課題組，發(fā)表在Adv. Mater.（DOI: 10.1002/adma.202007090）上。原文：Efficient Reversible Conversion between MoS₂ and Mo/Na₂S Enabled by Graphene-Supported Single Atom Catalysts。

轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)

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