面向工業應用,合成大型無缺陷二維材料 (2DM) ,比如石墨烯,是一項重大挑戰。在液態金屬催化劑 (LMCats)上化學氣相沉積(CVD)是最近開發的一種工藝,可以快速合成高質量單晶2DM。然而,目前仍缺乏原位技術能夠直接反饋其生長過程,這限制了我們對其動力學過程的理解。因此,原位多尺度監測2DMs 結構,并且實時控制生長參數,對于有效合成是必不可少的。這里,研究人員通過四種互補的原位方法,實時監測了石墨烯在液態銅上的生長,包括同步加速器 X 射線衍射和反射率、拉曼光譜、和輻射模式光學顯微鏡。該過程中,能夠控制石墨烯生長參數,如形狀、分散性、以及具有非常高準確度的六邊形超構型。此外,從連續多晶薄膜到毫米級無缺陷單晶的生長均可以實現。所呈現的實驗結果對于LMCats上CVD 生長2D 材料的研究及定制具有深遠的意義。
Figure 1. 石墨烯在液態銅上的“脈沖”生長及其表征。通過原位光學顯微鏡記錄的石墨烯生長 (A)-(D) 和隨后的蝕刻 (E)。 長度比例尺對應于 100 μm。(F) p(CH4)/p(H2) 演變情況。
Figure 2. 液態銅上石墨烯薄片相互作用的理論模型。 (A) 液態銅板上六邊形石墨烯薄片的 MD 模擬快照。(B)相互作用的薄片組示意圖用于計算分離距離。(C) 毛細管靜電模型預測的薄片之間的平均距離作為兩個模型參數的函數。
Figure 3. 石墨烯的原位和非原位拉曼光譜。 (A) 液態銅上原位生長SLG 的拉曼光譜, (B)非原位拉曼光譜。
Figure 4.在液態銅上實時調整石墨烯的生長。(A)-(E) 液態銅上生長、蝕刻、再生長、第二次蝕刻和第二次再生長石墨烯的光學顯微鏡圖像。(F)-(J) 分別為圖像 A-E 的 2D FFT圖。(K) 不同條件下的薄片粒度分布。(L) 薄片對角線(紅色),薄片之間的平均距離( 藍色),和甲烷流(粉紅色區域)的時間演變。(M) 定義薄片之間的距離和薄片尺寸的示意圖。
該研究工作由荷蘭萊頓大學Irene M. N. Groot課題組于2021年發表ACS Nano期刊上。原文:Real-Time Multiscale Monitoring and Tailoring of Graphene Growth on Liquid Copper。
轉自《石墨烯雜志》公眾號