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杭州電子科技大學(xué)Lang Pei課題組--TaON上原位生長(zhǎng)島狀空心石墨烯具有空間分隔的活性位點(diǎn)，實(shí)現(xiàn)增強(qiáng)的可見光二氧化碳還原

在這里，報(bào)道了逐步形成路線的方法，可控分布的TaON顆粒上原位生長(zhǎng)島狀石墨烯（TaON@G），旨在形成一種優(yōu)異的光催化劑用于可見光驅(qū)動(dòng)的CO2還原。TaON@G光催化劑具有適宜的接觸界面，提供了適宜的界面能級(jí)，便于電荷的分離，此外，具有空心納米結(jié)構(gòu)的島狀石墨烯還可促進(jìn)CO2的吸附，以及空間分隔的活性位點(diǎn)利于CO2的活化和質(zhì)子的釋放。最優(yōu)的TaON@G在可見光驅(qū)動(dòng)CO2轉(zhuǎn)換為CH4時(shí)，實(shí)現(xiàn)了1.61μmol g-1 h-1的產(chǎn)率，該性能是原始TaON的13倍，且優(yōu)于大多數(shù)Ta基（氧）氮化物催化劑的性能。密度泛函理論計(jì)算進(jìn)一步闡明了活性增強(qiáng)的原因，TaON與石墨烯強(qiáng)烈的相互作用，電荷從TaON轉(zhuǎn)移到石墨烯，從而誘導(dǎo)富電子石墨烯的形成，石墨烯費(fèi)米能級(jí)顯著上移，導(dǎo)致反鍵軌道具有高填充率，這可以弱化CO2中的C=O鍵。該研究突出了合理設(shè)計(jì)分級(jí)光催化劑的重要性，以協(xié)同整合結(jié)構(gòu)和功能優(yōu)勢(shì)以最大化催化性能。

Figure 1. 分級(jí)TaON@G雜化物的構(gòu)建原理示意圖。

Figure 2.（a）原始TaON，（b）TaON@Ni（OH）2-2和（c）TaON@Ni@ G-2雜化物的SEM圖像。（d，e）TaON@Ni@G-2雜化物的TEM和（f）HRTEM圖像。（g）TaON@Ni@G-2雜化體的SEM圖像和相應(yīng)的EDX元素映射圖像。

Figure 3. （a-c）TaON@G-2的TEM圖像。（d，e）線掃強(qiáng)度分布圖。（f）石墨烯的SAED模式。（g）TaON和TaON@G-2雜化物的拉曼光譜。（h）TaON@G-2雜化物的C 1s XPS光譜。

Figure 4.（a）CH4產(chǎn)量隨可見光照射時(shí)間而變化，（b）各種基于TaON的光催化劑的CH4析出速率。（c）13CO2同位素實(shí)驗(yàn)獲得13CH4的GC-MS結(jié)果。（d）循環(huán)曲線。（e）TaON和TaON@G-2光電電極的電流-電位曲線。（f）TaON和TaON@G-2的N 1s和Ta 4p XPS光譜。

該研究工作由杭州電子科技大學(xué)Lang Pei課題組，于2020年發(fā)表在ACS Catalysis期刊上。原文：In Situ-Grown Island-Shaped Hollow Graphene on TaON with Spatially Separated Active Sites Achieving Enhanced Visible-Light CO2 Reduction。

轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)

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