近來(lái)，已經(jīng)廣泛地研究了從氧分子產(chǎn)生電化學(xué)過(guò)氧化氫（H
2O
2）。迄今為止，已經(jīng)報(bào)道了在堿性條件下，600°C退火后輕度還原氧化石墨烯（mrGO-600）表面的最佳過(guò)氧化物活性。然而，未知的詳細(xì)材料信息，例如化學(xué)功能和結(jié)構(gòu)形態(tài)尚不清楚，這導(dǎo)致對(duì)其催化活性位點(diǎn)的爭(zhēng)論不清。為了解決這個(gè)問(wèn)題，我們集中表征了mrGO-600的結(jié)構(gòu)，以闡明其催化活性的起源。X射線光電子能譜、拉曼光譜、紅外光譜、近邊緣X射線吸收精細(xì)光譜以及高分辨率透射電子顯微鏡與原位紅外光譜電化學(xué)相結(jié)合的各種表征表明，退火過(guò)程不僅會(huì)產(chǎn)生各種空穴與環(huán)醚基有關(guān)的邊緣缺陷，以及導(dǎo)致小尺寸不連續(xù)石墨碳區(qū)的許多點(diǎn)缺陷。據(jù)信，這些缺陷在mrGO-600中形成了獨(dú)特的原子級(jí)構(gòu)型，從而使其能夠促進(jìn)堿性電解質(zhì)中氧分子產(chǎn)生的過(guò)氧化物高活性。
Figure 1. 拉曼光譜和拉曼映射。mrGO和mrGO-600的典型拉曼光譜（a）和mrGO（b）和mrGO-600的ID/IG拉曼映射（c）
Figure 2. mrGO和mrGO-600的光譜結(jié)果。IR（a）和NEXAFS（b）光譜。
Figure 3. mrGO（a）和mrGO-600（b）的HR-TEM圖像。熱處理將sp
2碳域的尺寸從mrGO表面的14％增加到mrGO-600表面的22％。
Figure 4. 在不攪拌的情況下，在O
2飽和的0.1 M KOH中相對(duì)于RHE施加了恒定電壓，分別為1.1 V（對(duì)于無(wú)ORR）和0.8 V（對(duì)于ORR），催化劑的原位紅外光譜電化學(xué)（b）和原位測(cè)量過(guò)程中的電流響應(yīng)。
相關(guān)研究成果于2020年由加州大學(xué)Hyo Won Kim課題組，發(fā)表在ACS Appl. Mater. Interfaces（dx.doi.org/10.1021/acsami.0c11359）上。原文：Detailed Characterization of an Annealed Reduced Graphene Oxide Catalyst for Selective Peroxide Formation Activity。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)
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