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南京大學(xué)高力波教授課題組--質(zhì)子輔助生長(zhǎng)超平石墨烯薄膜
       以化學(xué)氣相沉積法生長(zhǎng)的石墨烯薄膜具有不同尋常的物理和化學(xué)性質(zhì),有望應(yīng)用于柔性電子和高頻晶體管等領(lǐng)域。然而,因?yàn)榕c基板的強(qiáng)耦合,在其生長(zhǎng)過程中總會(huì)形成褶皺,這限制了薄膜的大規(guī)模均勻性。本研究開發(fā)了一種質(zhì)子輔助的化學(xué)氣相沉積方法來生長(zhǎng)無褶皺的超平坦石墨烯薄膜。所提出的質(zhì)子穿透和重組形成氫的方法也可以減少石墨烯在傳統(tǒng)化學(xué)氣相沉積過程中形成的褶皺。由于范德瓦爾斯相互作用的解耦,以及與生長(zhǎng)表面距離的增加,一些褶皺完全消失了。石墨烯薄膜的電子帶結(jié)構(gòu)呈V形狄拉克錐,原子平面內(nèi)或原子臺(tái)階間呈線性色散關(guān)系,證實(shí)了與襯底的解耦。石墨烯薄膜的超平坦特性使其表面在濕法轉(zhuǎn)移后仍然易于清潔。在線寬為100微米的器件中,即使在室溫下也會(huì)出現(xiàn)強(qiáng)大的量子霍爾效應(yīng)。用質(zhì)子輔助化學(xué)氣相沉積法生長(zhǎng)的石墨烯薄膜可在很大程度上保持其固有性能,我們的方法應(yīng)可方便地推廣到應(yīng)變和摻雜設(shè)計(jì)的其他納米材料上。
 
Figure 1. (a)冷卻時(shí),在收縮銅表面的原子臺(tái)階(或粗糙區(qū)域)上形成皺紋的示意圖。(b)圖解說明在CVD生長(zhǎng)期間將石墨烯從其基底上脫偶聯(lián)時(shí),皺紋的消失。
 
  Figure 2.(a)質(zhì)子滲透和氫去耦合模型;(b)不同密度的復(fù)合氫鍵態(tài)的理論模擬。經(jīng)過不同處理后,Cu(111)上起皺的石墨烯薄膜的典型AFM圖像:(c)通過CVD生長(zhǎng)的表面;(d)ICP在400°C之后;(e)ICP在650°C之后;(f)400°C下UHV退火;插圖是AFM相位圖像。(g)相同皺紋的高度輪廓,沿c–f中粉紅色標(biāo)記的線截取。(h)生長(zhǎng)的石墨烯薄膜的典型拉曼光譜以及經(jīng)過ICP處理后的石墨烯的拉曼光譜。所有AFM圖像都使用相同的-5 nm至5 nm的高度條,而c–f中的長(zhǎng)度比例條均為1μm。

 
Figure 3. 質(zhì)子輔助生長(zhǎng)的無皺紋和準(zhǔn)懸浮石墨烯薄膜。(a)在Cu(111)上生長(zhǎng)的4英寸石墨烯薄膜的照片;插圖:典型的AFM圖像。(b)石墨烯生長(zhǎng)后基材的典型光滑度:銅箔、起皺的石墨烯薄膜覆蓋的Cu(111)、以及由ICP-CVD生長(zhǎng)的石墨烯薄膜覆蓋的Cu(111)。(c)從ICP-CVD生長(zhǎng)的薄膜和其他起皺樣品中多個(gè)點(diǎn)獲得的ωG和ω2D的分布,以及懸浮膜(黑色固體)作為參考。(d)橫跨Cu(111)原子臺(tái)階的ICP-CVD生長(zhǎng)石墨烯薄膜上的STS光譜。(e)質(zhì)子輔助下,在Cu(111)上生長(zhǎng)的石墨烯薄膜的ARPES,以及ICP處理前后的起皺樣品。比例尺:插圖(a)為2μm;(d)為2 nm。
 

Figure 4. 超平石墨烯薄膜具有易清潔的特性和強(qiáng)大的QHE。(a)ΔωG和Δω2D是從ICP處理前后的皺紋石墨烯的拉曼原位測(cè)量中提取的,并以ICP-CVD生長(zhǎng)的石墨烯作為參考。(b)在超高壓退火之前和之后,提取的轉(zhuǎn)移到Cu(111)上的石墨烯的ΔωG和Δω2D;在高溫下進(jìn)行UHV退火后,Δε/ΔT值對(duì)溫度變化敏感。(c)標(biāo)準(zhǔn)濕轉(zhuǎn)移程序和UHV退火后,轉(zhuǎn)移的石墨烯薄膜上殘留的NPs。插圖為典型AFM圖像。(d)在室溫下,磁場(chǎng)B=7.5T時(shí),可以輕松觀察到大型超平石墨烯薄膜的穩(wěn)健QHE和霍爾平臺(tái)。插圖,光學(xué)圖像。比例尺:插圖c為1 μm;插圖d為100 μm

      相關(guān)研究成果于2020年由南京大學(xué)高力波教授課題組,發(fā)表在Nature(doi.org/10.1038/s41586-019-1870-3)上。原文:Proton-assisted growth of ultra-flat graphene films。

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