石墨烯的兩個主要拉曼光譜帶G和2D的拉曼散射信號以相反的方式敏感地取決于激光強度。脈沖激光激發達到的高電子溫度導致在不同的光學共振態下造成拉曼散射的不對稱費米-狄拉克分布。這導致G波段散射的破壞性干擾量子路徑的部分Pauli阻擋,表明G波段強度隨激光功率的超線性增加。另一方面,由于阻礙了建設性干擾的貢獻,2D波段表現出亞線性強度縮放。對于3000 K左右的電子溫度,發現兩個帶的相反強度依賴性2D/G比(用于表征石墨烯樣品的關鍵量)降低了兩倍以上。
Figure 1. 由cw激光器(綠線)和sub-ps脈沖激光器(藍線)激發,石墨烯的拉曼光譜。
Figure 2. (a)在兩個不同的激發功率(分別為130和10 mW)下,E
ex=1.96 eV時,針對ps脈沖激發而檢測到的拉曼G和2D譜帶。(b)G和2D波段的拉曼散射面積之比。
Figure 3. (a)電子在低(300 K)和高(3000 K)溫度下的費米-狄拉克分布。(b,c)能級方案分別說明了導致G和2D頻帶散射的過程。
Figure 4. (a)G和2D帶拉曼散射區域。(b)實驗獲得的用于提高電子溫度的2D/G比的校正因子。(c)由于電子溫度控制干擾而對G波段的anti-Stokes/Stokes比率的預測校正因子。
相關研究成果于2020年由慕尼黑大學Achim Hartschuh課題組,發表在Nanoscale(doi.org/10.1039/C9NR10654E)上。原文:Non-linear Raman scattering intensities in graphene。