盡管單晶二維（2D）材料在未來的創(chuàng)新和應(yīng)用領(lǐng)域中具有巨大的潛力，但是由于缺乏大面積生產(chǎn)的有效方法，其工業(yè)化進程仍受到阻礙。單晶石墨烯是一種代表性的2D材料，在本文中，我們介紹了一種用于規(guī)模化生長的單晶石墨烯的通用方法，該方法是通過將定向排列的石墨烯“晶種”“移植”在大面積催化生長基底上實現(xiàn)的。通過誘導(dǎo)石墨烯從晶種陣列的邊緣開始進行同質(zhì)外延生長而沒有其他成核過程，我們獲得了面積四倍于石墨烯晶種的大面積單晶石墨烯。而且，缺陷修復(fù)過程消除了晶種固有的缺陷，保障了單晶石墨烯用于工業(yè)化的可靠度和結(jié)晶度。
Scheme 1. （a）將定向的石墨烯晶種陣列從石墨烯母體多重轉(zhuǎn)移到多晶金屬基底過程的示意圖。（b）石墨烯不經(jīng)過成核從種子邊緣同質(zhì)外延生長的示意圖。
Figure 1. （a）通過微接觸印刷法將晶種分步移植到多晶基質(zhì)的過程示意圖。通過增加晶種間距（類似于“水稻秧苗的移植”），石墨烯面積增加到晶種母體面積的四倍。（b）石墨烯母體陣列的光學(xué)顯微鏡（OM）圖像顯示其直徑為10 μm，間距為50 μm。（c）石墨烯母體晶種陣列在第一個晶種移植過程之后的光學(xué)顯微鏡圖像。（d）第一個晶種移植過程之后多晶Pt基底的光學(xué)顯微鏡圖像。所有標(biāo)尺條均為200 μm。
Figure 2. （a）取決于碳密度和生長時間的生長模式圖。（b）該圖顯示了三種取決于CH
4壓力和生長溫度的顯著生長模式：“成核與增長”，“僅邊緣增長”和“僅蝕刻”。藍(lán)色正方形線代表實際實驗值。（c）在多晶襯底上的種子生長示意圖。（d）種子陣列轉(zhuǎn)移后的基底的電子顯微鏡圖像。（e，f）同質(zhì)外延生長的整個過程與生長時間的函數(shù)關(guān)系。（g）生長在整個多晶Pt襯底表面上的均勻單晶石墨烯層。所有標(biāo)尺條均為200 μm。
Figure 3. 缺陷修復(fù)過程的詳細(xì)條件，取決于增長情況甲烷的流速和生長溫度。（b-d）石墨烯的形貌和缺陷密度在修復(fù)過程中的變化，（頂部：SEM圖像，標(biāo)尺條為30 μm），（底部：拉曼反射信號強度（D峰（1350 cm
-1）強度，標(biāo)尺條為10 μm）。（e）圖（b-d）中數(shù)字標(biāo)記的點的拉曼光譜。
Figure 4. （a）在TEM柵格上融合的石墨烯的SEM圖像。標(biāo)尺條為10 μm。（b）無缺陷單晶單層石墨烯的高分辨TEM圖像，標(biāo)尺條為2 nm（c）在（a）中用數(shù)字表示的16個不同點上測量的衍射圖樣。（d）SiO
2/Si基片上的石墨烯的SEM圖像和相應(yīng)的拉曼光譜。（e）2D（2730 cm
-1）和G（1580 cm
-1）譜帶的峰強度比。（f）D（1350 cm
-1）和G譜帶的峰強度比。（d-e）的標(biāo)尺條為30 μm。
Figure 5.（a）晶種長出的石墨烯的電鏡圖像。（b）在晶種長出的石墨烯上鋪展的h-BN薄片的電鏡圖像。（c）模式化電極器件結(jié)構(gòu)的h-BN封裝。插圖顯示最終器件結(jié)構(gòu)。（d）圖（c）中標(biāo)記的h-BN封裝石墨烯場效應(yīng)晶體管的薄片電阻與閾值電壓關(guān)系圖。所有標(biāo)尺條均為20 μm。
本研究于2020年由成均館大學(xué)的 Dongmok Whang和亞洲大學(xué)的Jae-Hyun Lee課題組發(fā)表于ACS Nano（https://doi.org/10.1021/acsnano.9b08305）
原文：Toward Scalable Growth for Single-Crystal Graphene on Polycrystalline Metal Foil
