碳的化學多功能性賦予有機化合物多種多樣的性質,而磁性仍然是最理想但難以捉摸的一種。多環芳族烴(也稱為納米石墨烯),其電子結構由邊緣和π-電子網絡拓撲結構決定,這使得他們可以用模型系統來設計包括磁性在內的非常規屬性。1972年,Erich Clar設想了一種蝴蝶結狀的納米石墨烯C
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18,其中π-電子網絡中的拓撲結構受挫使得無法得到有配對電子的Kekulé結構,從而將系統驅動到磁性非平凡的基態。在這里,我們報告了一種標志性納米石墨烯(稱為Clar高腳杯)的實驗實現和深入表征。掃描隧道顯微鏡和自旋激發光譜法研究了金表面上的單個分子,發現其具有23 meV的強大反鐵磁序,超過了室溫下最低能量耗散的Landauer極限。通過原子操縱,我們實現了具有淬滅自旋的分子中磁性基態的轉換。我們的結果提供了迄今為止尚未實現的一類納米石墨烯中碳磁性的直接證據,并證明了一個能長期預測的范式,其中拓撲挫折帶來了非常規的磁性,這對室溫下碳基自旋電子學帶來了新希望。
Fig. 1: Clar高腳杯的合成與結構表征。
Fig. 2: Clar高腳杯的電子和磁性特征。
Fig. 3: 熔融二聚體中的自旋解耦。
Fig. 4: 自旋淬滅和1'和2H-1中磁性基態的切換。
相關研究成果于2019年由德國德累斯頓工業大學馮新亮課題組,發表在Nature Nanotechnology(https://doi.org/10.1038/s41565-019-0577-9)上。原文:Topological frustration induces unconventional magnetism in a nanographene