盡管電化學還原CO2技術是將大氣中CO2轉化成附加值高的化學品的最有前景方法之一,但實現高效的二氧化碳轉化性能仍然需要克服很多困難。這里,首次報告了三維鐵卟啉基-石墨烯水凝膠(FePGH)作為穩定的電催化劑用于高效還原二氧化碳(CO2)為一氧化碳(CO)。該還原過程是在含有FePGH的水系介質中進行,其具有高度多孔和導電的3D石墨烯結構,于是在極低的過電位下(280 mV),產CO的法拉第效率達96.2%,此外FePGH還顯示出很好的催化耐久性,20小時電解后產CO的法拉第效率仍保持為96.4%,遠高于其他報道的電催化劑性能。這種構建3D石墨烯基水凝膠電催化劑的方法為其他類型分子電催化劑的發展提供了新途徑。
Figure 1.所用材料的分子結構,以及合成三維多孔FePGH的示意圖。
Figure 2. (a)LGH和(e)FePGH的SEM圖,(b-c)LGH在不同放大倍數下的明場TEM圖,(f-g)FePGH在不同放大倍數下的明場TEM圖,(d)LGH和(h)FePGH的HAADF-STEM圖。
Figure 3. (a)LGH, FeTMAP 和FePGH的紫外可見吸收光譜,(b)LGH 和FePGH的Raman譜, LGH 和FePGH的XPS譜,(c)N 1s區域,(d)Fe 2p區域。
Figure 4.(a)所制備FePGH/RVC電極的光學照片,(b)不同電極在不同施加電壓下的總電流比較,(c)產CO法拉第效率和CO局部電流密度,(d)在不同施加電壓下產H2和CO的質量電流密度,(e)FePGH-H在不同施加電壓下的周轉頻率,(f)長期的CO2還原電解穩定性測試。
該研究工作由澳大利亞創新材料研究所Gordon G. Wallace聯合David L. Officer課題組于2019年發表在Energy Environ. Sci.期刊上。原文:Energy efficient electrochemical reduction of CO2 to CO using a three-dimensional porphyrin/graphene hydrogel(DOI: 10.1039/c8ee03403f)
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