界面電荷轉(zhuǎn)移對石墨烯基電子器件的性能起著至關(guān)重要的作用。然而，單獨控制石墨烯/SiO
2體系中的電荷轉(zhuǎn)移過程仍然具有挑戰(zhàn)性。在此，我們通過記錄在原位加熱條件下，由于部分去除界面的冰狀水層而引起的表面電勢變化，研究了被截留的界面冰狀水層對石墨烯與SiO
2/Si襯底之間電荷轉(zhuǎn)移的影響。掃描開爾文探針顯微鏡表面電勢圖譜顯示，隨著電子密度從石墨烯轉(zhuǎn)移到冰狀水層，石墨烯被冰狀水層的電子修飾，導(dǎo)致石墨烯空穴摻雜，石墨烯場效應(yīng)晶體管電輸運(yùn)測量也證實了這一點。此外，密度泛函計算也為深入了解類冰水層對石墨烯的電子貢獻(xiàn)和電荷轉(zhuǎn)移機(jī)制提供了依據(jù)。這項研究將提高我們處理石墨烯電子特性的能力，使其應(yīng)用更為廣泛，如濕度傳感。
.png)
Fig. 1 在石墨烯和SiO
2/Si基板之間的界面冰狀水層。(a)界面水層形成示意圖。(b)和(c)常溫條件下沉積在SiO
2/Si基板上的石墨烯薄片的AFM圖。(d) b和c中分別以紅虛線標(biāo)示的高度線輪廓。
.png)
Fig. 2 研究界面冰狀水層對石墨烯形貌和表面電位的影響。(a-d) SiO2/Si襯底上石墨烯的原位AFM高度圖像，記錄為室溫至100℃。80℃時TC-SKPM記錄的表面電位的(e)放大AFM高度圖和(f)相應(yīng)的地表電位空間圖。分別沿著e和f中標(biāo)記的黃色虛線和紅色虛線測量的(g)高度線輪廓線和(h) VCPD線輪廓線。
.png)
Fig. 3 不同溫度下石墨烯場效應(yīng)晶體管輸運(yùn)測量。(a)制備的石墨烯場效應(yīng)晶體管器件的光學(xué)圖像。(b)單層和雙層石墨烯的拉曼表征。(c-e)源極-漏極電流(I)作為在不同溫度下測量的SiO
2/Si襯底、懸浮單層石墨烯器件負(fù)載單層石墨烯和雙層石墨烯的背柵電壓的函數(shù)。
.png)
Fig. 4 DFT研究了界面冰狀水層對石墨烯能帶結(jié)構(gòu)的影響。(a)單層石墨烯與SiO
2基板直接接觸的模型體系(1L
0WL)；(b)和(c)單層石墨烯通過單個冰狀水層(1L
1WL)和雙層冰狀水層(1L
2WL)與SiO
2襯底解耦；(d)雙層石墨烯通過單個冰狀水層(2L
1WL)與SiO
2襯底解耦。(e-h)分別為1L
0WL、1L
1WL、1L
0WL和2L
1WL體系的能帶結(jié)構(gòu)。
Fig. 5 O:H-O鍵協(xié)同弛豫。(a) O:H-O鍵中的共價鍵電勢V
C，H鍵電勢V
H和鍵對與非鍵對V
OO之間的排斥電勢。(b)過量的負(fù)電荷增加了O非鍵對對質(zhì)子的吸引力，縮短O:H鍵：而O:H鍵由于V
OO而延長。
相關(guān)研究成果于2019年由山東大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院Mingdong Dong課題組，發(fā)表在Nanoscale (DOI: 10.1039/c9nr05832j)上。原文:Interfacial icelike water local doping of graphene
