由于化石能源具有不可再生性,利用化石能源會產生對環境有害的物質,用光催化分解水把太陽能轉化為清潔可再生的氫能源得到越來越多的研究。對于光催化來說,如何提高半導體材料對太陽光的吸收和提高太陽光能量的轉換率依然是該領域研究的重點。Zn-Cd-S固溶體具有可見光響應的高效率光催化分解水制氫能力,經過渡金屬Cu摻雜后,其光催化性能可得到很大的提高,但如何進一步提高該材料體系的性能以及Cu摻雜提高光催化性能的機理還需要進一步的研究。
在深圳研究生院新材料學院潘鋒教授的指導下,博士后梅宗維和張炳凱與團隊老師和研究生合作,通過實驗及理論計算相結合的方法發現Cu2+摻雜Zn0.5Cd0.5S后自發變為Cu+,并促使S缺陷生成。同時,Cu+和S缺陷將分別接受光生空穴和光生電子,從而提高光生載流子的分離能力。結合Cu摻雜提高可見光吸收的性質,Cu摻雜樣品的光催化分解水產氫性能最高是未摻雜樣品的2.8倍,達到21.4mmol/h/g,在428nmLED光照下的量子效率達到18.8%。研究成果第一次成功解釋了Cu摻雜提高Zn-Cd-S體系光催化性能的機理,且為目前光催化水分解產氫性能的世界一流水平。該研究成果以全文形式(“Tuning Cu dopant of Zn0.5Cd0.5S nanocrystals enables high-performance photocatalytic H2 evolution from water splitting under visible-light irradiation”)發表于能源領域頂尖雜志Nano Energy上(影響因子IF=11.3)。
圖1.Cu+摻雜Zn0.5Cd0.5S固溶體提高光生載流子分離能力的示意圖
圖2.a)Cu摻雜及未摻雜Zn0.5Cd0.5S可見光催化分解水制氫性能比較 b)Cu(2%)摻雜未摻雜Zn0.5Cd0.5S在不同波長LED照射下的吸收性能及量子效率比較
本工作在光解水材料的實驗和機理研究取得重要進展,得益于國際化團隊交叉學科的協同創新,參與本工作的有北大物理學院的龔旗煌院士團隊(開展了快速激光光譜研究)、美國阿貢國家實驗室Dr.Amine團隊(開展同步輻射的硬x-ray結構研究)、美國伯克利國家實驗室楊萬里團隊(開展軟x-ray吸收譜的研究),以及日本團隊等8個團隊。梅宗維和張炳凱是文章的共同第一作者,潘鋒為通信作者。該項工作得到了廣東省引進科技創新團隊項目、深圳孔雀計劃及深圳創新委科技計劃等項目的支持。
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